CH-,3-CH-,2-O與NO-,x-(X=1，2)反應機理的量子化學研究.pdf

1、本論文的主要研究對象為大氣中的乙基氧自由基CH3CH2O，使用量子化學與電子密度拓撲分析方法研究了CH3CH2O自由基與NO、NO2反應的反應機理，對反應過程中化學鍵的變化規(guī)律進行了討論，為實驗上研究大氣化學反應提供了理論依據(jù)。
　　 第一章介紹了近年來國內(nèi)外對RO自由基的實驗研究與理論研究的情況。
　　 第二章簡單的介紹了現(xiàn)代量子化學基本原理與量子拓撲學理論。
　　 第三章對CH3CH2O和NO的微觀反應機理進

2、行了研究，采用量子化學計算方法，找到了CH3CH2O與NO單重態(tài)反應的五個通道，三重態(tài)反應的四個通道，其中生成CH3CHO與HNO的反應通道為主反應通道。計算得到的結果與G.Le.Bras等人通過動力學實驗提出的兩個反應通道是完全一致的。并采用電子密度拓撲分析方法討論了反應的微觀過程，得出了結構過渡態(tài)、能量過渡態(tài)及反應熱之間的關系。
　　 第四章對CH3CH2O和NO2的微觀反應機理進行了研究與討論。找到了CH3CH2O+NO2

3、反應的四個通道，由于四個反應通道克服的能壘較低，生成的產(chǎn)物穩(wěn)定，所以四個反應通道都易進行，其中CH3CHO和HONO為主要產(chǎn)物。并用電子密度拓撲分析方法對反應途徑中化學鍵的變化情況進行了討論。
　　 本論文的創(chuàng)新之處：
　　 1.首次對CH3CH2O+NO的微觀反應機理進行了研究，找到了單重態(tài)反應的五個通道，三重態(tài)反應的四個通道，其中生成CH3CHO與HNO的反應通道為主反應通道。這為G.Le.Bras等人通過動力學