低溫SCR催化劑Mn-CE-ZrO2堿金屬中毒研究.pdf

1、氨法選擇性催化還原脫硝技術(shù)(NH3-SCR)是NOx控制與減排的主要技術(shù)，催化劑是該技術(shù)的核心。煙氣飛灰中含有大量堿金屬，容易使催化劑中毒。因此，開(kāi)發(fā)抗堿金屬中毒能力較好的催化劑十分有必要。
　　本論文以Mn/Ce-ZrO2為研究對(duì)象，用共沉淀和浸漬法制備催化劑，浸漬法負(fù)載堿金屬氧化物K2O、Na2O來(lái)模擬催化劑堿金屬中毒?？疾炝藟A金屬類型、堿金屬含量對(duì)該催化劑的毒化情況。并通過(guò)Co、Sn改性，探究了改性劑、改性方式及改性劑添加量

2、對(duì)Mn/Ce-ZrO2催化劑抗堿金屬中毒能力的影響。研究結(jié)果表明:
　　催化劑K、Na中毒后，活性均下降，且K對(duì)催化劑的毒化作用更強(qiáng)。其毒化程度隨堿金屬負(fù)載量的增大而增大;隨溫度的升高呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)。當(dāng)摩爾比K/Mn為0.1、0.2和0.3時(shí)，分別在120℃、140℃和140℃失活最嚴(yán)重，NO的轉(zhuǎn)化率依次下降40.23％、73.30％和87.62％。
　　相比于Sn改性，Co改性后催化劑的脫硝活性及抗堿金屬中毒能力均

3、有所提高。當(dāng)摩爾比Co/(Co+Ce+Zr)為0.05～0.3時(shí)，NO的轉(zhuǎn)化率在120～240℃范圍內(nèi)保持在100％;當(dāng)Co的摩爾添加量為0.1時(shí)，改性催化劑的抗堿金屬中毒能力最好，K中毒后NO在240℃時(shí)的轉(zhuǎn)化率比改性前提高50％。對(duì)比Co改性載體和改性活性成分，兩種改性方式均提高了催化劑的脫硝活性，NO的轉(zhuǎn)化率在100～240℃范圍內(nèi)均保持在95％以上，但Co改性載體的催化劑具有更強(qiáng)的抗堿金屬中毒能力。
　　表征結(jié)果表明:堿金

4、屬導(dǎo)致催化劑比表面積和孔容積降低、表面酸位點(diǎn)數(shù)量減少，不利于反應(yīng)氣在催化劑表面吸附和活化，使Mn/Ce-ZrO2催化劑中毒。Co改性載體后，MnOx在催化劑表面分散度增大，催化劑的比表面積增大、氧化還原能力提高、表面酸位點(diǎn)增多;同時(shí)，堿金屬中毒后其比表面積下降幅度小、氧化還原能力提高、且中毒后仍有較多的酸位點(diǎn)，使Co改性載體的催化劑具有更好的脫硝性能。Co改性活性成分后，催化劑的比表面積降低，且堿金屬中毒后比表面積進(jìn)一步降低，使Co改性