燃燒合成低溫SCR催化劑的研究.pdf

1、選擇性催化還原（SCR）技術(shù)是控制柴油機(jī)氮氧化物（NOx）排放的主要技術(shù)之一。目前商用的V2O5/TiO2催化劑在中高溫下（300-400℃）有較高NOx還原效率。隨著法規(guī)的日益嚴(yán)格，也需要 SCR系統(tǒng)能夠在低溫下高效運(yùn)行，如重型柴油車運(yùn)行在怠速和冷啟動(dòng)的工況和船舶低速機(jī)的SCR系統(tǒng)安置于增壓器后面，以及電廠把SCR反應(yīng)器布置在煙氣除塵和脫硫裝置后面。因此，開發(fā)低溫 SCR催化劑成為環(huán)境催化領(lǐng)域的重要研究方向。溶液燃燒合成法和火焰合成法

2、能夠合成納米材料，有利于改善催化劑的物理化學(xué)結(jié)構(gòu)，提高催化劑的低溫活性。本文主要圍繞催化劑配方和制備方法開展研究，開發(fā)在低溫下（<250℃）具有高活性的NH3-SCR催化劑。
　　（1）以Cu元素為活性元素，采用溶液燃燒合成法制備了低溫性能良好的Ti0.75Ce0.15Cu0.05W0.05O2-δ催化劑，并對(duì)Ti0.75Ce0.15Cu0.05W0.05O2-δ催化劑進(jìn)行了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)，得出該催化劑反應(yīng)速率常數(shù)和表觀活化能。采

3、用原位漫反射紅外傅立葉變換光譜（in situ DRIFTS）研究了該催化劑的反應(yīng)機(jī)理，認(rèn)為該催化劑上的SCR反應(yīng)遵循Eley-Rideal反應(yīng)進(jìn)行，且Lewis酸性位上吸附的NH3具有較強(qiáng)的活性。
　?。?）對(duì)Ti0.75Ce0.15Cu0.05W0.05O2-δ催化劑進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，全面研究了制備因素對(duì)催化劑性能和結(jié)構(gòu)的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明以甘氨酸為燃料制備的催化劑孔結(jié)構(gòu)較多，顆粒小，低溫性能較高，且燃料與氧化劑的比例（F/O）越

4、高，合成的催化劑的低溫性能越好。根據(jù)結(jié)果優(yōu)化了合成的催化劑并進(jìn)行了SO2耐久測(cè)試，發(fā)現(xiàn)該催化劑在尾氣中50 ppm SO2條件下具有良好的抗硫性能。
　?。?）發(fā)展了預(yù)混火焰合成SCR催化劑技術(shù)，從制備方法上對(duì)釩基催化劑進(jìn)行改進(jìn)，采用火焰合成法制備了納米級(jí)別的TiVO催化劑。全面研究了釩負(fù)載量、載氣流量和種類、轉(zhuǎn)盤轉(zhuǎn)速、前驅(qū)物濃度以及轉(zhuǎn)盤距燃燒器出口的距離對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響，并結(jié)合Chemkin計(jì)算討論了催化劑顆粒的形成規(guī)律

5、，得出前驅(qū)物濃度越大，顆粒碰撞率增大，形成的顆粒粒徑較大，以及較低火焰溫度和較長的停留時(shí)間也會(huì)使合成催化劑顆粒較大。因此以轉(zhuǎn)速300rpm，載氣Ar流量17L/min，前驅(qū)物濃度304ppm，轉(zhuǎn)盤至燃燒器出口距離20mm，優(yōu)化合成了釩負(fù)載量6.35wt.%的Ti0.9V0.1O2-δ催化劑，該催化劑在200℃-400℃的寬溫度窗口內(nèi)，NO轉(zhuǎn)化效率一直保持在90%以上。
　　（4）將預(yù)混火焰合成技術(shù)與溶液燃燒合成技術(shù)進(jìn)行了對(duì)比研究，