錳基系列低溫SCR脫硝催化劑的實驗研究.pdf

1、以NH3為還原劑的選擇性催化還原(SCR)脫硝技術是煙氣脫硝中應用最廣泛的技術之一。其中,使用低溫催化劑可以使脫硝裝置在電廠中直接安裝在除塵裝置之后,降低了粉塵對催化劑的堵塞和毒化作用,因此,研發(fā)低溫高活性的催化劑已經成為SCR脫硝技術研究領域的熱點。本文主要研究低溫條件下能有效脫除NOx的錳基催化劑,通過對催化劑的活性組分、載體和制備方法的篩選,研制出低溫條件下高活性的錳基催化劑,并且通過TPR和In situ FT-IR分析,初步探

2、究影響NH3-SCR低溫活性的主要因素,為研究開發(fā)新型低溫SCR催化劑提供理論依據,并且進一步促進低溫催化劑產業(yè)化發(fā)展。
　　 本文首先比較傳統浸漬法、溶膠凝膠法和超聲波浸漬法制備得到的催化劑的SCR活性,實驗結果表明采用超聲波浸漬法制備的催化劑Mn／TiO2(UI)具有最好的低溫活性,而且超聲波浸漬時間和煅燒溫度對催化劑的低溫活性影響很大；結合BET比表面積、X射線衍射分析和In situ FT-IR分析等表征方法,發(fā)現催化劑

3、10％Mn／TiO2(UI)具有低溫高活性的主要因素是:高比表面積,Ti和Mn之間強烈的相互作用,較多的NH3吸附酸位點,中間產物NH2的形成以及活性組分在低溫下較好的氧化還原性能。
　　 其次,為改善單一載體比表面積較小、熱穩(wěn)定性差和表面酸量較低的特性,本文采用不同方法制備了不同Ti含量的載體TiO2-ZrO2、TiO2-SnO2和TiO2-Al2O3,分別篩選出三種系列的最優(yōu)載體制備負載型錳基催化劑；在此基礎上比較三種催化劑

4、和Mn／TiO2的催化活性,實驗結果表明在80℃-300℃之間催化劑Mn／Ti0.5Sn0.5O2的SCR活性最好,且在180℃催化劑Mn／Ti0.5Zr0.5O2的抗SO2毒化作用最強。結合In situ FT-IR和TPR分析得出,較多的吸附酸位點和低溫下較好的氧化還原性能是催化劑具有低溫高活性的主要因素,而且催化反應過程中催化劑表面上L酸位點形成的配位態(tài)NH3是反應的主要活性物質。
　　 最后本文得出采用共沉淀法制備的非負

5、載型錳基催化劑(Mn-Fe)與檸檬酸法相比具有更好的低溫活性,結合XRD和BET分析發(fā)現采用共沉淀法制備的催化劑Mn-Fe(CP)具有錳氧化物結晶度低,比表面積高和表面NH3吸附酸位點較多的特性。在此基礎上考察了添加不同金屬(Cr,Zr,Mo)改善催化劑Mn-Fe(CP)的活性,結果表明:添加Cr后提高了催化劑中活性組分的分散性,降低了制備過程中的團聚燒結現象,因此顯著提高了催化劑的低溫活性；而添加Zr和Mo后催化劑的活性下降很多?；?/p>