Fe在低溫脫硝催化劑中的作用以及Fe-V-W-Mn-Ce-TiO2復(fù)合催化劑機(jī)理探究.pdf

1、大氣中存在多種污染氣體，氮氧化物是其中主要的一種，能夠?qū)е鹿饣瘜W(xué)煙霧的形成，破壞大氣層中的臭氧層，危害人類身體健康。NH3選擇性催化還原法（NH3-SCR）能夠有效去除NOx污染氣體中的主要成分NO。因此，本文針對NH3-SCR標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)中用到的催化劑的脫硝性能及脫硝機(jī)理進(jìn)行分析從而更好的對商業(yè)催化劑V2O5-WO3/TiO2進(jìn)行改性。
　　本實(shí)驗(yàn)采用超聲-分步浸漬法制備的Fe-V-W-Mn-Ce/TiO2催化劑，在用NH3選擇性催

2、化還原NOx時(shí)在150℃-450℃范圍內(nèi)，在較寬的活性溫度范圍內(nèi)顯示了良好的脫硝活性。并且制備了Fe-V-W/TiO2和Fe-Mn-Ce/TiO2兩個(gè)系列催化劑，選出其中最佳脫硝活性的Fe(0.1)-V-W/TiO2和Fe(0.1)-Mn-Ce/TiO2兩個(gè)催化劑，與復(fù)合催化劑Fe-V-W-Mn-Ce/TiO2以及V-W/TiO2催化劑，Mn-Ce/TiO2催化劑進(jìn)行對比分析，通過BET、NH3(NO)-TPD、H2-TPR、XRD、X

3、PS、FT-IR等表征手段探究催化劑的各方面性能與脫硝活性之間存在的內(nèi)在聯(lián)系；分析說明助劑 Fe在催化反應(yīng)過程中對催化劑活性的促進(jìn)作用。另外，采用原位紅外表征手段，用動(dòng)力學(xué)方法進(jìn)一步探究了Fe-V-W-Mn-Ce/TiO2催化劑的SCR反應(yīng)機(jī)理并推測出可能反應(yīng)路徑，求出催化劑進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)時(shí)的反應(yīng)所需活化能。
　　用浸漬法負(fù)載活性組分時(shí)，組分負(fù)載量適中能夠使各活性組分均勻分散在催化劑的表面。但Fe加入量過多會(huì)導(dǎo)致Fe3O4或F

4、e2O3晶相生成。XPS和BET數(shù)據(jù)相結(jié)合，求出催化劑表面單位面積原子個(gè)數(shù)和總原子個(gè)數(shù)，計(jì)算所得數(shù)據(jù)顯示 Fe加入會(huì)增大催化劑比表面積，進(jìn)而使催化劑表面總表面積上的分散的原子個(gè)數(shù)總和增多，但單位表面面積上的分散的原子個(gè)數(shù)反而下降，這表明Fe能夠使活性物種在催化劑表面更好的分散。Fe-V-W-Mn-Ce/TiO2復(fù)合催化劑表面的活性組分在其表面有很好的分散性。為探究催化劑的氧化還原性能，進(jìn)行H2-TPR測試，表明助劑Fe元素的加入能很好的

5、改善催化劑的氧化還原性能。Fe-V-W-Mn-Ce/TiO2催化劑還原峰面積遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于其他四類催化劑，具有良好的氧化還原性能。為了獲得催化劑表面的酸性位信息，將 NH3-TPD和原位紅外兩種表征手段相結(jié)合，顯示Fe-V-W-Mn-Ce/TiO2表面存在大量的不同強(qiáng)度的酸性位，這可能是這種催化劑活性溫度窗口較寬的原因之一。最后，探究了催化劑表面分散的元素的不同的價(jià)態(tài)對脫硝活性的重要影響，適中的V4+/V5+，Mn3++Mn2+/Mn4+值利