基于Mn-Ce-ZrO2催化劑的低溫NH3-SCR脫硝性能研究.pdf

1、NH3-SCR脫硝工藝因其經(jīng)濟(jì)性、高效性，成為脫除電站鍋爐煙氣中NO的主流工藝。傳統(tǒng)商業(yè)催化劑V2O5-WO3(MoO3)/TiO2脫硝溫度窗口為300-400℃，為了避免重復(fù)加熱煙氣，SCR反應(yīng)器必須安裝在脫硫、除塵裝置的上游，而該煙氣段高濃度的煙塵會(huì)影響催化劑脫硝性能，降低催化劑使用壽命。低溫NH3-SCR脫硝工藝有希望使SCR反應(yīng)器布置在靜電除塵器之后，降低粉塵沖蝕對(duì)催化劑的影響，使該工藝備受關(guān)注。但是，多數(shù)煙氣在通過(guò)脫硫裝置后仍

2、含有少量的SO2，在低溫條件下SO2對(duì)SCR催化劑有很強(qiáng)的毒化作用，并且在煙氣中含有H2O的情況下，SO2的毒化作用更強(qiáng)。因此，低溫SCR催化劑的抗SO2、抗H2O性能是研究的核心。以此為背景，本文以Mn/Ce-ZrO2催化劑為研究對(duì)象，對(duì)其進(jìn)行了低溫脫硝性能，特別是抗H2O、抗SO2性能的研究。
　　對(duì)Mn/Ce-ZrO2與傳統(tǒng)的低溫脫硝催化劑Mn/P25和Mn/Al2O3進(jìn)行了低溫SCR脫硝活性及抗H2O、抗SO2性能的對(duì)比。

3、結(jié)果表明，Mn/Ce-ZrO2具有更高的低溫活性，這與其氧化還原性質(zhì)有關(guān)。H2-TPR顯示，Mn/Ce-ZrO2更容易發(fā)生氧化還原反應(yīng)。Mn/Ce-ZrO2的抗H2O、抗SO2性能最好，可能的原因是Mn/Ce-ZrO2具有較多的表面酸位點(diǎn)，且表面生成的硫銨鹽不穩(wěn)定。
　　為了進(jìn)一步揭示Mn/Ce-ZrO2脫硝性能更好的原因，對(duì)比了Mn/Ce-ZrO2，Mn/CeO2和Mn/ZrO2的低溫SCR脫硝活性及抗H2O、抗SO2性能。結(jié)果

4、發(fā)現(xiàn)，較高的MnOx分散度，較強(qiáng)的氧化還原能力，更多的表面吸附氧是Mn/Ce-ZrO2具有高低溫脫硝活性的原因。抗H2O、抗SO2實(shí)驗(yàn)之后催化劑表面生成的水合物較少，且硫酸化程度低是Mn/Ce-ZrO2具有強(qiáng)抗H2O、抗SO2性能的原因。
　　對(duì)Mn/Ce-ZrO2進(jìn)行加Co改性發(fā)現(xiàn)，Co改性載體所制備的催化劑Mn/Co-Ce-ZrO2具有更高的MnOx分散度，更強(qiáng)的表面酸性和氧化還原能力，更多的表面吸附氧和Mn4+，因此其脫硝活

5、性更高，在180℃脫硝效率達(dá)97.1％。同時(shí)Mn/Co-Ce-ZrO2具有更強(qiáng)的抗H2O、抗SO2性能。通入H2O+SO2后，脫硝活性雖略有下降，但能穩(wěn)定維持在91％，切斷H2O+SO2后，其活性完全恢復(fù)。XPS表明，抗H2O+SO2實(shí)驗(yàn)中Mn/Co-Ce-ZrO2表面幾乎沒(méi)有硫酸鹽的累積。
　　對(duì)Mn/Co-Ce-ZrO2催化劑進(jìn)行系統(tǒng)研究，發(fā)現(xiàn)在不同條件下Mn/Co-Ce-ZrO2均展現(xiàn)出較高的SCR脫硝活性及抗H2O、抗SO