MOFs的制備及其低溫NH3-SCR脫硝性能研究.pdf

1、化石燃料的燃燒向大氣中排入大量的氮氧化物。氮氧化物能夠引起酸雨、光化學煙霧等嚴重的環(huán)境問題。
　　氮氧化物的控制技術(shù)主要有燃料脫氮、低氮氧化物燃燒和煙氣脫硝三類。煙氣脫硝中應用的選擇性催化還原法(SCR)由于具有催化效率高、無二次污染等優(yōu)點而被廣泛研究和應用。催化劑是SCR法脫硝效率的最關(guān)鍵因素?，F(xiàn)有催化劑存在著低溫效率不高、抗硫抗水性能弱、有毒等缺點，因此開發(fā)一種穩(wěn)定高效、無毒無害、低溫催化性能優(yōu)良的催化劑是當前研究熱點問題。<

2、br>　　金屬-有機骨架材料(MOFs)由于具有巨大的比表面積、較強的吸附能力、長程有序的孔道結(jié)構(gòu)、可設(shè)計的拓撲結(jié)構(gòu)、可調(diào)控的孔容孔徑等諸多優(yōu)點而成為一種新型功能材料。目前已被眾多領(lǐng)域廣泛研究。一些MOFs具有可暴露的金屬活性位或在經(jīng)過簡單處理后能夠顯示暴露的金屬活性位，因此具有潛在的催化性能。
　　針對以上問題及前提，本論文選用MOFs材料作為SCR催化劑進行了合成、表征及機理分析。主要內(nèi)容與結(jié)果如下:
　　(1)采用溶劑

3、熱法合成了晶粒尺寸均勻、晶型為正八面體的Cu-BTC樣品。通過X-射線光電子能譜、掃描電鏡等研究確定了合成Cu-BTC樣品過程中產(chǎn)生的雜質(zhì)的主要成分、形貌及性狀。通過傅里葉紅外測試、熱分析等明確了Cu-BTC在加熱的條件下脫除絡(luò)合的水分子的過程。發(fā)現(xiàn)了在氮氣氣氛下通過煅燒使Cu(Ⅱ)中心活性位暴露從而使Cu-BTC具有催化活性的方法。
　　(2)在惰性氣體的保護下，用煅燒法對Cu-BTC樣品進行了活化。發(fā)現(xiàn)活化后的Cu-BTC具有

4、較好的低溫催化活性;最佳活化溫度為230℃。通過X-射線光電子能譜(XPS)、電子順磁(EPR)等表征手段監(jiān)測到了活化前后及反應前后的Cu-BTC樣品中Cu2+粒子的變化;通過原位紅外(In-situ FTIR)技術(shù)，觀察到了Cu-BTC樣品對NH3的吸附過程及消耗過程并監(jiān)測到了NH3吸附到Cu(Ⅱ)上形成的Cu(Ⅱ)…NH3物種。
　　(3)用水熱法合成了MOF-5和MIL-101(Cr)兩種MOFs;對MOF-5的表征發(fā)現(xiàn)，M