LaMnO3-鐵礦石催化劑的制備及低溫SCR脫硝性能研究.pdf

1、隨著污染物NOx排放標(biāo)準(zhǔn)的日益嚴(yán)格，有效控制NOx的排放已成為能源環(huán)保領(lǐng)域的重要研究課題。雖然選擇性催化還原技術(shù)(Selective Catalytic Reduction，SCR)在煙氣脫硝技術(shù)中應(yīng)用最為成熟，但此技術(shù)的中低溫?zé)煔饷撓跣Ч患?，而且催化劑主要以進(jìn)口為主、價(jià)格昂貴，限制了該技術(shù)的廣泛使用。因此，研究低溫高效、價(jià)格低廉、且具有自主知識產(chǎn)權(quán)的催化劑用于SCR脫硝對大氣污染的防治具有重要意義。
　　本文采用檸檬酸絡(luò)合浸漬

2、法，通過改變鑭系鈣鈦礦的負(fù)載量、鐵礦石的預(yù)熱處理溫度、LaMnO3/赤鐵礦催化劑的煅燒溫度和添加稀土元素Ce、Co等措施，制備了一系列的赤（褐）鐵礦石為載體的負(fù)載型LaMnO3/赤鐵礦催化劑。通過XRD、BET、XRF、H2-TPR、NH3-TPD和TG等表征手段，考察催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌、成分組成、表面酸堿度及氧化還原特性等性質(zhì)，并通過自制的SCR脫硝實(shí)驗(yàn)裝置實(shí)驗(yàn)研究了催化劑制備參數(shù)和實(shí)驗(yàn)操作條件對催化劑催化脫硝效率的影響。取得

3、的主要成果如下:
　　催化劑的活性成分和負(fù)載量是影響催化劑催化脫硝效率的主要因素，而制備時(shí)的煅燒溫度則影響催化劑晶體形態(tài)和表面結(jié)構(gòu)從而影響其催化脫硝活性，通過一系列的SCR脫硝實(shí)驗(yàn)得到:以赤鐵礦為載體、赤鐵礦預(yù)處理溫度為320℃、LaMnO3/赤鐵礦催化劑的煅燒溫度為600℃、LaMnO3負(fù)載量為40％、添加Ce元素制備的催化劑低溫脫硝效率最佳。在反應(yīng)溫度150-250℃，氧含量為3％、氨氮比為1、空速比9000h-1的工況條件下

4、，脫硝效率達(dá)90％以上。
　　Ce的適量摻雜可改善LaMnO3/赤鐵礦催化劑的氧化還原能力、NH3分子的吸附能力和表面微觀形貌，并使活性物質(zhì)均勻負(fù)載在載體表面上，促使反應(yīng)物NH3、O2和NO更容易吸附在催化劑表面發(fā)生反應(yīng)，提高脫硝效率。當(dāng)Ce的摻雜量X=0.2時(shí)，催化脫硝效率最佳，180℃時(shí)的催化脫硝效率高達(dá)98％;但當(dāng)摻雜量進(jìn)一步提高到X=0.3時(shí)，催化劑的活性有所下降。
　　在反應(yīng)溫度180℃、270℃的條件下，對LaM

5、nO3、LaMnO3/赤鐵礦、La0.8Ce0.2MnO3/赤鐵礦三種催化劑進(jìn)行抗硫?qū)嶒?yàn)得:以赤鐵礦為載體的負(fù)載型催化劑的抗硫特性明顯高于單一活性物質(zhì)LaMnO3的抗硫特性，Ce的摻雜并沒有改善催化劑的抗硫效果。催化劑LaMnO3/赤鐵礦在較高溫度(270℃)條件下的抗硫性能明顯優(yōu)于較低溫度(180℃)。低溫條件下，煙氣中含SO2時(shí)，催化劑脫硝效率之所以下降是因?yàn)镾O2在催化劑表面生成硫酸銨鹽或金屬硫酸鹽類物質(zhì)，由TG表征分析得:較高的