Mn改性γ-Fe2O3催化劑低溫SCR脫硝性能研究.pdf

1、NH3選擇性催化還原NOx(Selective catalytic reduction of NOx with NH3，NH3-SCR)技術(shù)因具有高選擇性和高效性，被廣泛應用于燃煤電廠等固定源煙氣中氮氧化物(NOx)的脫除。與傳統(tǒng)NH3-SCR技術(shù)不同，低溫NH3-SCR技術(shù)將SCR反應器置于除塵器和脫硫塔之后，可同時避免粉塵和微量元素的不利影響，有效減緩催化劑的SO2中毒問題，且便于與現(xiàn)有鍋爐系統(tǒng)匹配，受到國內(nèi)外學者的廣泛關注。但目前

2、催化劑在低溫(＜200℃)下的SCR活性問題尤為突出，如活性低、溫度窗口窄等。因此，迫切需要研究和開發(fā)與該技術(shù)相匹配的高效低溫SCR催化劑。本文針對磁性γ-Fe2O3催化劑低溫(50～200℃)SCR活性較低的問題，提出采用助劑改性的方法來研發(fā)具有高活性的新型鐵基低溫SCR脫硝催化劑，揭示滴定方法及煅燒溫度等制備條件對催化劑低溫SCR性能的影響規(guī)律，同時考察了微波干燥對其低溫SCR脫硝性能的優(yōu)化機理。
　　1、助劑添加對γ-Fe2

3、O3催化劑低溫改性的研究結(jié)果表明，Mn是優(yōu)化γ-Fe2O3催化劑低溫SCR脫硝性能的最佳助劑，且其最佳摻雜物質(zhì)的量比為0.3; Mn摻雜能顯著提高γ-Fe2O3催化劑的低溫SCR脫硝活性，并拓寬其活性溫度窗口;Fe0.7Mn0.3O2-催化劑的最高NOx脫除率為100％，較γ-Fe2O3提高了近75個百分點。向γ-Fe2O3催化劑中摻雜Mn后，催化劑在低溫下氧化NO為NO2的能力增強，且Mn的摻雜能優(yōu)化γ-Fe2O3催化劑的孔隙結(jié)構(gòu)及孔

4、徑分布，增大其比表面積和比孔容，并與催化劑中鐵氧化物相互作用形成良好固溶體，從而提高γ-Fe2O3催化劑的低溫SCR活性。
　　2、在上述研究的基礎上，系統(tǒng)考察了滴定方法和煅燒溫度等對改性鐵基催化劑低溫SCR脫硝性能的影響規(guī)律及優(yōu)化機理。結(jié)果表明，與正向滴定法相比，反向滴定法能提高Fe0.7Mn0.3O2催化劑的低溫SCR活性，優(yōu)化其活性溫度窗口;350℃煅燒所得Fe0.7Mn0.3O2催化劑的低溫SCR脫硝活性最佳，其NOx脫除

5、率在70℃時即高于90％，100～200℃可維持100％;煅燒溫度過高時，催化劑發(fā)生燒結(jié)且有α-Fe2O3生成，不利于低溫SCR反應的進行。較大的比表面積和比孔容、發(fā)達的孔隙結(jié)構(gòu)、寬泛的孔徑分布及適宜結(jié)晶度的高純度γ-Fe2O3是Fe0.7Mn0.3O2-R和Fe0.7Mn0.3O2-350催化劑具有優(yōu)良低溫SCR脫硝性能的重要原因。
　　3、研究了不同干燥工藝參量及微波參數(shù)對改性鐵基催化劑低溫SCR脫硝性能的影響規(guī)律，并分析了微

6、波干燥優(yōu)化催化劑低溫SCR性能的原因。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，微波技術(shù)優(yōu)化Fe0.7Mn0.3O2催化劑低溫SCR脫硝性能的主要機理是，微波干燥制備Fe0.7Mn0.3O2催化劑的過程中，CO32-的存在能夠穩(wěn)定γ-Fe2O3晶相，保證催化劑中γ-Fe2O3的純度。微波參數(shù)能夠顯著影響催化劑的低溫SCR活性，經(jīng)P30、25min處理過的Fe0.7Mn0.3O2催化劑具有最優(yōu)的低溫SCR脫硝活性，其NOx脫除率在60℃時即達98％，并在70～200℃范

7、圍內(nèi)維持100％;過高的微波功率會降低Mn氧化物的分散度，致使催化劑孔結(jié)構(gòu)坍塌并降低其比表面積。
　　此外，本文初步考察了Fe0.7Mn0.3O2催化劑的抗SO2及抗H2O中毒性能，發(fā)現(xiàn)SO2對催化劑的低溫SCR脫硝活性造成不可逆的不利影響，反應氣體中存在0.03％ SO2時，在125℃下，催化劑的NOx脫除率由100％最終降至72.8％;H2O對催化劑的低溫SCR活性存在可逆的抑制作用，100℃時，5％H2O的存在會顯著降低催化