稀土改性鐵基催化劑NH3-SCR性能研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是公認(rèn)的主要大氣污染物之一，它不僅是酸雨的主要成分，還是形成光化學(xué)煙霧的元兇?？刂坪椭卫淼趸镂廴驹絹碓绞艿絿鴥?nèi)外環(huán)保領(lǐng)域的關(guān)注。目前，工業(yè)上主要采用氨選擇性催化還原技術(shù)(NH3-SCR)控制氮氧化物的排放。催化劑為商用V2O5-WO3/TiO2，該催化劑具有較高的脫硝活性，但其成本和操作溫度較高，活性組分釩有毒，易對環(huán)境和人類造成二次毒害。因此，開發(fā)N-H3-SCR低溫高效無毒催化劑迫在眉睫。
　　鐵及其氧化

2、物因具有催化活性高、經(jīng)濟(jì)成本低、無毒性等特點(diǎn)，引起了科研人員的廣泛關(guān)注。稀土元素因其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)及催化性能而被廣泛的應(yīng)用于個(gè)催化領(lǐng)域。本文制備了系列稀土摻雜鐵基氧化物催化劑、改性鐵釤氧化物催化劑、Keggin結(jié)構(gòu)稀土磷鎢酸鹽摻雜鐵基氧化物催化劑，考察了其NH3-SCR脫硝性能。主要內(nèi)容如下:
　　(1)考察了稀土氧化物摻雜鐵基脫硝催化劑的NH3-SCR脫硝性能。結(jié)果表明，稀土氧化物(Pr、Gd、Nd、Sm)的添加明顯提高了鐵基催

3、化劑的脫硝活性。催化劑制備最佳參數(shù)為:Sm摻雜量為0.075，焙燒溫度為400℃，沉淀劑為氨水。Sm0.075Fe0.925Ox-400在反應(yīng)溫度150-250℃間，氮氧化物轉(zhuǎn)化率高于90％。當(dāng)添加體積分?jǐn)?shù)為0.05％的SO2時(shí)，脫硝效率為85.6％，去除SO2后催化劑部分失活，其脫硝效率恢復(fù)至93.4％略低于初始值98.2％;浸漬8％KCl的K/Sm0.075Fe0.925Ox-400催化劑脫硝活性與清潔催化劑Sm0.075Fe0.9

4、25Ox-400相比明顯下降，在100-250℃反應(yīng)溫度范圍內(nèi)，氮氧化物的轉(zhuǎn)化率在29.4-28.0％間變動。
　　(2)通過添加助劑(Ti、Zr、Co)對鐵釤催化劑進(jìn)行改性。研究發(fā)現(xiàn)助劑的添加明顯的改變了鐵釤催化劑脫硝活性，其中Ti最佳拓寬了催化劑反應(yīng)活性窗口。催化劑制備最佳參數(shù)為:Ti的雜量為0.15，焙燒溫度為350℃。催化劑制備滴定終點(diǎn)pH對鐵釤鈦的NH3-SCR脫硝性能有影響，且呈現(xiàn)隨著pH降低，活性曲線向高溫方向偏移的

5、趨勢;在對催化劑Ti0.15Sm0.075Fe0.775Ox-400進(jìn)行短期抗SO2活性評價(jià)時(shí)，發(fā)現(xiàn)通入470ppm的SO2后，催化劑脫硝效率略降至95.9％，去除SO2后脫硝效率迅速恢復(fù)至100％;浸漬8％KCl的K/Ti0.15Sm0.075Fe0.775Ox-400催化劑脫硝活性與清潔催化劑Ti0.15Sm0.075Fe0.775Ox-400相比明顯下降。
　　(3)制備了系列稀土磷鎢酸鹽摻雜鐵基催化劑，考察了稀土磷鎢酸鹽種