合成方法對(duì)Cu-SAPO-34催化劑織構(gòu)及其NH3-SCR反應(yīng)性能的影響研究.pdf

1、NH3-SCR技術(shù)是目前脫除固定源和移動(dòng)源中NOx最有效方法之一。Cu/SAPO-34分子篩因其優(yōu)良的水熱穩(wěn)定性,卓越的SCR催化活性,近幾年已成為分子篩催化劑材料脫硝的研究熱點(diǎn)之一。本論文從研究Cu/SAPO-34催化劑的合成方法入手,考察了合成工藝的差異對(duì)Cu/SAPO-34催化劑結(jié)構(gòu)及Cu物種的影響。
　　本論文分別選用離子交換、原位合成、沉淀沉積三種不同的合成方法用以制備Cu/SAPO-34催化劑,從而制得了相同Cu含量和

2、Si:Al:P比例的Cu/SAPO-34。通過XRD、SEM、FT-IR、NH3-TPD來研究合成方法對(duì)于SAPO-34載體結(jié)構(gòu)和酸性的影響;其次利用TPR、EPR來考察合成方法對(duì)Cu/SAPO-34催化劑上Cu物種存在狀態(tài)的影響;最后利用動(dòng)力學(xué)手段定量分析了Cu物種對(duì)SCR活性的貢獻(xiàn),并研究了合成方法對(duì)Cu物種和活性位的影響。
　　研究結(jié)果表明不同的合成方法并不會(huì)造成催化劑載體結(jié)構(gòu)的差異,但會(huì)對(duì)催化劑上的Cu物種及其分布造成較大

3、影響,從而影響催化劑的SCR活性。對(duì)于離子交換樣品來說,主要的Cu物種為孤立態(tài)Cu2+,沉淀沉積的樣品則為表面CuO,而原位合成的樣品則CuO和孤立態(tài)Cu2+共存;同時(shí),水熱老化處理則可以促使表面CuO向SAPO-34骨架遷移形成新的Cu2+從而再次改變Cu/SAPO-34催化劑中Cu物種的分布。
　　不同合成方法的樣品表現(xiàn)出了相同的活化能(Ea=31.1±1.6KJ/mol)和TOF值,表明SCR反應(yīng)路徑?jīng)]有發(fā)生改變,且SCR反