Mn-Ce-V-WOx-TiO2復(fù)合催化劑脫硝性能及機(jī)理研究.pdf

1、NOx作為主要的空氣污染物之一，對(duì)我們的生存環(huán)境帶來(lái)了嚴(yán)重的危害。目前，在眾多的脫硝技術(shù)中，選擇性催化還原（SCR）技術(shù)過(guò)程相對(duì)簡(jiǎn)單，反應(yīng)條件要求相對(duì)比較低，更適合應(yīng)用和推廣。催化劑是SCR系統(tǒng)的核心，然而對(duì)于惡劣的SCR反應(yīng)條件，催化劑很容易中毒失活。因此，SCR系統(tǒng)急需低溫高活性且具有高的抗水抗硫性能催化劑來(lái)改善這種情況。
　　本文以V2O5-WO3/TiO2催化劑為基礎(chǔ)，添加Mn和Ce元素，以浸漬法制備出一系列活性組分與載體

2、不同比例的復(fù)合催化劑。在確定載體的量的情況下，逐漸增加活性物質(zhì)的量并沒(méi)有使得復(fù)合催化劑的脫硝性能逐漸增強(qiáng)，其中活性物質(zhì)與載體的比例為0.2時(shí)，催化劑展現(xiàn)出最佳的脫硝活性?；钚晕镔|(zhì)與載體之間存在一個(gè)最佳的比例，能夠使得催化劑表現(xiàn)出其最優(yōu)的性能。
　　XRD、BET、TEM和HRTEM測(cè)試結(jié)果表明活性組分在0.1比例復(fù)合催化劑表面并沒(méi)有聚集生成晶體，而是高度分散在載體表面。當(dāng)活性組分比例達(dá)到0.6時(shí)，活性組分的大量聚集結(jié)晶導(dǎo)致催化劑的

3、比表面積急劇減小，催化劑顆粒變得較大，粒徑是載體的4倍。100 h的壽命測(cè)試顯示催化劑的活性一直保持在95.3％左右，而且并沒(méi)有呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)。催化劑具有高的抗水抗硫性能，無(wú)論單獨(dú)通入還是同時(shí)通入水蒸氣和SO2，催化劑的脫硝性能均沒(méi)有發(fā)生明顯變化。
　　H2-TPR測(cè)試結(jié)果顯示多活性組分的還原性能表明活性組分的混合并不是單純的物理混合，混合后的活性組分相互之間存在相互作用，而越強(qiáng)的相互作用使得其化學(xué)性能更為優(yōu)越。原位漫反射紅外光譜

4、測(cè)試結(jié)果表明，在催化劑表面有豐富的NO和NH3吸附活性位，并能夠使NO和NH3在400℃的高溫下依然吸附在催化劑表面，而SO2只吸附在特定的活性位上。不同活性物質(zhì)與載體比例的復(fù)合催化劑的XPS分析表明，V的各價(jià)態(tài)容易轉(zhuǎn)變，而W顯示較強(qiáng)的穩(wěn)定性，Mn與Ce的穩(wěn)定性相似，但是隨著活性組分的增加，Mn與Ce的價(jià)態(tài)呈現(xiàn)相反的變化。經(jīng)過(guò)100 h測(cè)試后，少量低價(jià)態(tài)的V和W向高價(jià)態(tài)轉(zhuǎn)變，而Mn和Ce則從高價(jià)態(tài)向低價(jià)態(tài)轉(zhuǎn)變。根據(jù)上述的測(cè)試結(jié)果，本文在