超聲霧化分解法制備Mn-TiO2系列低溫SCR催化劑研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是大氣中的主要污染物，選擇性催化還原法(SCR)是應(yīng)用最廣泛的煙氣脫硝方法。近年來，低溫SCR工藝成為研究熱點(diǎn)。目前的低溫SCR催化劑存在制備過程較復(fù)雜、活性組分的分散性不足等問題，而制備方法對(duì)催化劑的活性有重要影響?；诔曥F化分解法的優(yōu)勢(shì)，本文利用該方法制備Mn/TiO2系列催化劑，并研究其低溫SCR性能。
　　本文首先對(duì)催化劑的制備參數(shù)進(jìn)行了研究。通過研究不同Mn負(fù)載量的催化劑，發(fā)現(xiàn)隨著Mn負(fù)載量的增加，催

2、化劑的結(jié)晶度下降、晶粒尺寸減小，催化劑對(duì)NOx的去除率先升高后降低，并在Mn/Ti=0.5時(shí)具有最高性能。在Mn/Ti達(dá)到0.6后，MnOx的分散性受到影響、逐漸以晶體態(tài)出現(xiàn)，催化劑的氧化-還原性能有所下降。對(duì)制備過程中的分解溫度、載氣類型和載氣流速進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)，上述參數(shù)對(duì)催化劑的晶型、MnOx的分散性和催化劑氧化-還原性能有較大影響，最佳制備條件為500℃焙燒、N2為載氣、流速為2 L/min。
　　為了進(jìn)一步提升催化劑在低溫條

3、件下對(duì)NOx的去除率，本文在Mn/TiO2中摻雜過渡金屬制備三元催化劑。在催化劑中添加Fe、Ce、Zr和Sn后發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e摻雜能夠提高催化劑在低溫條件下對(duì)NOx的去除率，F(xiàn)e的摻雜量為0.05時(shí)對(duì)反應(yīng)具有最佳的促進(jìn)效果。結(jié)合XRD和XPS的結(jié)果發(fā)現(xiàn)，摻雜Fe能促進(jìn)催化劑中金屬氧化物的相互作用、提高催化劑表面的活性元素濃度，并增加催化劑表面吸附氧的含量，因而能提高催化劑的性能。
　　為研究Mn(0.5)/TiO2和Fe(0.05)-M

4、n(0.5)/TiO2的差異，本文進(jìn)行反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，低溫SCR反應(yīng)中NO、NH3和O2的反應(yīng)級(jí)數(shù)分別為1級(jí)、0級(jí)和0.5級(jí)。120、150、180和210℃時(shí)Fe(0.05)-Mn(0.5)/TiO2的表觀反應(yīng)速率常數(shù)均高于Mn(0.5)/TiO2。經(jīng)阿倫尼烏斯方程計(jì)算，Mn(0.5)/TiO2在反應(yīng)中的表觀活化能為27.65kJ/mol，F(xiàn)e(0.05)-Mn(0.5)/TiO2的表觀活化能為14.46 kJ/mol，證