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1、眾所周知,對(duì)于人類賴以生存環(huán)境而言,臭氧起到雙刃劍的作用。在平流層,臭氧能夠抵擋紫外線直接照射地球,是大自然的天然保護(hù)屏障;然而在靠近地表處,臭氧的危害作用十分大,會(huì)對(duì)人體的皮膚,免疫系統(tǒng)以及神經(jīng)系統(tǒng)等產(chǎn)生不同程度的影響。近地表的臭氧主要來(lái)源于水處理的尾氣和打印機(jī)等辦公設(shè)備。
催化分解臭氧方法由于其安全、經(jīng)濟(jì)、高效的特點(diǎn),受到廣泛關(guān)注,其中錳氧化物是最有效的去除臭氧的催化劑。隱錳鉀礦(OMS-2)是一種由[MnO6]八面體鏈內(nèi)
2、共棱,鏈間共頂角氧構(gòu)筑的孔徑為0.46nm的一維孔架結(jié)構(gòu)的錳氧化物。OMS-2骨架中存在不同價(jià)態(tài)的錳離子,能提供較大的比表面積以及較高的抗?jié)裥阅埽欣诔粞醯拇呋纸狻?br> 本文采用水熱合成的方法制備了一系列OMS-2和金屬摻雜的M-OMS-2催化劑,并考察了其高濕度條件下對(duì)臭氧的分解性能。通過(guò)XRD、Raman、XAFS、BET、SEM、H2-TPR和ICP等表征手段對(duì)催化劑進(jìn)行了結(jié)構(gòu)和性能表征。結(jié)果表明:
在單組分O
3、MS-2催化劑中,采用乙酸錳為前驅(qū)體合成的OMS-2-Ac催化劑在相對(duì)濕度為90%的條件下,表現(xiàn)出比較優(yōu)越的臭氧催化活性,轉(zhuǎn)化率為80%左右,性能優(yōu)于以硝酸錳合成的OMS-2-NO3和以氯化錳合成的OMS-2-Cl催化劑。合成過(guò)程中乙酸根的存在能夠阻止錳氧化物粒子之間的聚集,提供更多的表面缺陷位,OMS-2-Ac催化劑表面豐富的Mn3+是催化劑性能優(yōu)越的關(guān)鍵因素。
在金屬摻雜的M-OMS-2催化劑中,以硝酸鈰銨為前驅(qū)體合成Ce
4、-OMS-2催化劑具有最優(yōu)的臭氧分解性能,在相對(duì)濕度為90%條件下,6小時(shí)內(nèi)臭氧的轉(zhuǎn)化率基本為100%。與其他Co-OMS-2、Ni-OMS-2、Cu-OMS-2和Fe-OMS-2催化劑相比較,Ce-OMS-2的結(jié)構(gòu)發(fā)生畸變,Mn-Mn的配位不完全,有較大的比表面積,能夠暴露更多的表面活性位;催化劑表面具有豐富的Mn3+和表面氧,有利于O2*的脫附,促進(jìn)臭氧的分解。Ce-OMS-2催化劑在相對(duì)濕度為90%,體積空速高達(dá)600000h-1
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