鈰鈦催化劑的制備及催化臭氧化脫硝性能研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是主要的大氣污染物之一，工業(yè)爐窯、燒結(jié)機(jī)、催化裂化裝置等中小型鍋爐排煙溫度偏低，無適合安裝選擇性催化還原(SCR)脫硝裝置的溫度區(qū)(320～400℃)?；诔粞踔卫砉に嚮A(chǔ)上提出的催化臭氧化脫硝技術(shù)是一種比較適合的脫硝工藝。為推進(jìn)這一工藝的工業(yè)化進(jìn)程，本文針對催化臭氧化脫硝技術(shù)，對其催化劑進(jìn)行了制備、改性以及脫硝性能的研究，探究了反應(yīng)過程機(jī)制，并制備了工業(yè)級催化劑進(jìn)行了實(shí)際煙氣脫硝性能測試以及工藝調(diào)試。
　　首先

2、，以Ce作為催化劑的活性成分，通過摻雜一定比例的Mn形成Mn-Ce固溶體然后負(fù)載在二氧化鈦載體上制備得到了Mn-Ce/TiO2催化劑作為研究對象，考察了不同合成方法和不同晶相的載體對催化劑催化活性的影響。通過對比發(fā)現(xiàn)，銳鈦礦和單斜相混合晶相的二氧化鈦載體所對應(yīng)的催化劑具有最高的活性，在40℃時(shí)脫硝活性可達(dá)90％。此外還探究了催化臭氧化脫硝的反應(yīng)機(jī)制，發(fā)現(xiàn)在催化臭氧化脫硝反應(yīng)中，羥基自由基是主要的活性物質(zhì)，催化劑表面的氧空位有利于表面羥基

3、的生成，臭氧會(huì)與表面羥基作用生成羥基自由基而進(jìn)行脫硝反應(yīng)。但從催化臭氧化脫硝工業(yè)應(yīng)用來講，催化劑制備復(fù)雜，成功率不高，不利于進(jìn)行實(shí)際工業(yè)應(yīng)用，需要進(jìn)一步改進(jìn)。
　　為此，用共沉淀法制備了無定形的CeTi復(fù)合氧化物催化劑，并采用非金屬氟摻雜對其進(jìn)行改性。氟摻雜促進(jìn)了Ce、Ti之間的相互作用，氟原子取代了晶格中的氧原子，增加了催化劑表面表面氧空位和表面羥基的數(shù)量，且使催化劑表面親水性更強(qiáng)，更容易形成表面羥基，從而提升催化劑脫硝效率。相

4、比較Mn-Ce/TiO2催化劑，CeTi催化劑同樣表現(xiàn)出較好的催化活性，而制備過程更簡單，適合大批量成型生產(chǎn)，是一種適合催化臭氧化脫硝工業(yè)應(yīng)用的催化劑。
　　按照Ce∶Ti=3∶7的摩爾比制備了顆粒狀CeTi催化劑，并在煙氣管道上加入了臭氧發(fā)生器、高壓噴頭等催化臭氧化脫硝工藝設(shè)備。在燃煤鍋爐實(shí)際煙氣條件下對制備的催化劑進(jìn)行了測試，并對工藝條件進(jìn)行了一些優(yōu)化，發(fā)現(xiàn)催化臭氧化工藝有一定的脫硝效果，但離實(shí)驗(yàn)室效果還是有一定差距，需要在催