以納米ZrO2為載體的低溫SCR催化劑的制備及性能研究.pdf

1、氮氧化物是大氣的主要污染物之一,選擇性催化劑還原法(Selective CatalyticReduction,SCR)被認(rèn)為是最好的煙氣脫硝技術(shù),但是,目前的商用催化劑V2O5/TiO2和V2O5-(WO3)/TiO2所需的反應(yīng)溫度較高(350℃以上),需要對(duì)煙氣進(jìn)行預(yù)熱,能耗較大,為了降低脫硝成本,研發(fā)具有高活性的低溫SCR催化劑成為近年來(lái)的研究熱點(diǎn)。從國(guó)內(nèi)外低溫SCR催化劑的研究成果看,Mn系催化劑具有良好的低溫催化活性,因此,本論

2、文以Mn為主要的活性成分,并創(chuàng)新采用納米ZrO2作為SCR催化劑的載體,制備出新型低溫高活性的Mn系催化劑。
　　 首先,采用共沉淀法制備出比表面積大、晶相結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的單一四方相ZrO2納米粉體,作為SCR催化劑的載體材料。其次,采用浸漬法制備出MnOx-CeO2/ZrO2催化劑,研究其成分配比、添加助劑類(lèi)別、反應(yīng)溫度等條件對(duì)催化劑脫硝性能的影響,篩選出最佳的催化劑成分配比。結(jié)果發(fā)現(xiàn),MnOx負(fù)載量為10wt％,Mn/Ce摩爾比為

3、2,添加8wt％助劑Fe制成的催化劑在無(wú)SO2和H2O條件下,反應(yīng)溫度為120℃時(shí),催化劑的脫硝效率可達(dá)到85.23％,助劑Fe的加入大大提高了催化劑的脫硝性能。另外,探討了SO2和H2O對(duì)催化劑活性的影響。在同時(shí)抗SO2和H2O的試驗(yàn)中,發(fā)現(xiàn)SO2的濃度對(duì)催化劑的使用壽命影響較大,SO2濃度為500×10-6時(shí),僅2h催化劑的脫硝效率就從近90％下降至53.84％。將失活后的催化劑在400℃下加熱活化再生,發(fā)現(xiàn)再生后催化劑的部分活性不

4、可恢復(fù)。
　　 通過(guò)X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、比表面積(BET)等分析手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征,研究了催化劑的物相結(jié)構(gòu)、比表面積、孔容等物理性質(zhì)參數(shù)與催化劑脫硝活性的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)催化劑的比表面積能直觀的反映活性的高低,助劑Fe加入后使催化劑的比表面積增大,分散性提高,從而導(dǎo)致催化劑的活性增強(qiáng)。
　　 采用傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)對(duì)各反應(yīng)階段的催化劑進(jìn)行了表征,對(duì)其失活機(jī)理進(jìn)行了深入的研究,研究結(jié)果顯示