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文檔簡介
1、α-烷基酮是一類非常重要的化合物,展現(xiàn)了廣泛的生理和藥理活性。目前使用最廣泛的合成方法之一是通過相應(yīng)的酮烯醇化物與鹵代烴反應(yīng)來合成,這種方法使用了毒性大的鹵代烴,并且會產(chǎn)生大量對環(huán)境有害的廢鹽。“氫自動轉(zhuǎn)移反應(yīng)”的發(fā)展,使得用毒性較小的醇替代鹵代烴作為親電試劑進行烷基化反應(yīng)得以實現(xiàn),且反應(yīng)副產(chǎn)物是水,原子經(jīng)濟性高,符合綠色化學(xué)要求。
第二章探索了使用[(IPr)AuCl]/AgOTf和[Cp* IrCl2]2/KOtBu催化體
2、系,通過串聯(lián)的方法,先催化炔水解,進而與醇發(fā)生α-烷基化反應(yīng)來合成α-烷基酮。從合成和環(huán)境友好的角度來說,因為反應(yīng)原料容易獲得,反應(yīng)原子經(jīng)濟性高,并且串聯(lián)的方法對化學(xué)藥品和能量的消耗小,這個方法很有吸引性。這一研究也為基于“氫自動轉(zhuǎn)移”(或“借氫”)過程的串聯(lián)催化反應(yīng)的探索提供了便利。
第三章研究了一種帶聯(lián)吡啶酮配體的Cp*Ir配合物催化劑[Cp*Ir(2,2'-bpyO)(H2O)],對酮與伯醇的α-烷基化反應(yīng),它是一種非常
3、高效的催化劑,反應(yīng)條件很溫和(0.1個當(dāng)量的Cs2CO3,空氣氛圍下回流,6 h);此外,對酮與甲醇的α-甲基化反應(yīng),它也表現(xiàn)出了不錯的催化活性。由于該反應(yīng)條件溫和,目的產(chǎn)物收率高,對各種連有不同取代基的反應(yīng)底物適用范圍廣,而且空氣中回流進行也使得反應(yīng)便于操作,所以該反應(yīng)符合綠色化學(xué)的要求,具有一定的應(yīng)用價值。
本課題分別從兩個不同角度探索了α-烷基酮的合成方法,并且這兩種方法都以過渡金屬催化的“氫自動轉(zhuǎn)移反應(yīng)”為基礎(chǔ),都推動
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