二苯并呋喃的氫化脫氧反應(yīng).pdf

1、催化氫解反應(yīng)是最常見的一種分子分解反應(yīng)。在生物質(zhì)和煤炭資源中普遍存在著芳香醚結(jié)構(gòu)，芳香醚C-O鍵的催化氫解可以高效的將生物質(zhì)和煤炭資源轉(zhuǎn)化為化工原料和燃料。貴金屬催化劑(Pt、Pd)具有很好的催化反應(yīng)活性，而非貴金屬Ni催化劑對(duì)芳香醚C-O鍵的氫解具有較好的選擇性。因此基于以上因素我們利用水相還原法制備了Pt、Pd、Ni和Fe等單金屬催化劑，以及不同摩爾比的NiPt、NiPd、FePt和FePd等雙金屬催化劑，并且利用TEM、XPS、X

2、RD、UV-Vis等表征手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。選取較有代表性的二苯并呋喃作為模型化合物，考察了在不同的固體金屬催化劑作用下不同的反應(yīng)條件對(duì)反應(yīng)底物轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物選擇性的影響。
　　結(jié)果表明當(dāng)溫度為200℃，壓力1200KPa的反應(yīng)條件下，雙金屬NiPt(86∶14)催化劑表現(xiàn)出最高的反應(yīng)活性，二苯并呋喃的轉(zhuǎn)化率可高達(dá)100％，脫氧產(chǎn)物的選擇性高達(dá)92％。二苯并呋喃的加氫脫氧產(chǎn)物含有四氫二苯并呋喃、六氫二苯并呋喃、苯基環(huán)己酮、環(huán)己基

3、苯酚、環(huán)己基苯等。通過實(shí)驗(yàn)研究我們發(fā)現(xiàn)二苯并呋喃直接脫氧的反應(yīng)并沒有發(fā)生，而是先通過苯環(huán)加氫飽和形成四氫苯并呋喃、六氫苯并呋喃和十二氫苯并呋喃，再進(jìn)一步氫解生成中間產(chǎn)物環(huán)己基苯酚，最后脫氧形成環(huán)己基苯、聯(lián)二環(huán)己烷等不含氧化合物。在產(chǎn)物中還檢測(cè)到了含氧化合物苯基環(huán)己酮和環(huán)己基環(huán)己酮，因此推測(cè)反應(yīng)路徑包括了一種烯醇式/酮式轉(zhuǎn)化反應(yīng)。
　　通過對(duì)雙金屬NiPt(86∶14)的表征發(fā)現(xiàn)雙金屬催化劑的顆粒半徑小于Ni的顆粒半徑，與Pt的顆粒