基于LP-DOAS的大氣NO3自由基觀測研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、夜間大氣化學(xué)過程在整個大氣環(huán)境化學(xué)循環(huán)中起到了至關(guān)重要的作用。NO3自由基是夜間大氣化學(xué)循環(huán)的關(guān)鍵物種,控制了眾多微量氣體的氧化和去除過程,影響夜間二次有機氣溶膠的形成,對NOx非光化學(xué)轉(zhuǎn)化為HNO3或ClNO2及硝酸鹽顆粒物的形成也起著關(guān)鍵作用。我國京津冀地區(qū)大氣污染嚴重,尤其在秋冬季節(jié),大范圍霧霾天氣頻現(xiàn),而該地區(qū)夜間大氣NO3自由基相關(guān)研究較為缺乏。針對NO3自由基濃度低且較為活潑和目前我國大氣的污染狀況,高靈敏度準(zhǔn)確觀測NO3自

2、由基,并對其大氣化學(xué)過程進行分析具有重要意義。
  差分吸收光譜(DOAS)技術(shù)靈敏度高,無需采樣和對樣品進行預(yù)處理,可以很好的避免采樣損失及化學(xué)變化等因素造成的影響,具有內(nèi)標(biāo)定的特性,并能實時、在線、多組分同時測量,儀器簡單易操作,特別適合長期外場觀測大氣NO3自由基?;谠摲椒ㄒ陨系膬?yōu)勢,本論文在研究組現(xiàn)有的技術(shù)基礎(chǔ)上開展了儀器優(yōu)化和京津冀地區(qū)夜間大氣NO3自由基的觀測研究。主要取得以下研究結(jié)果:
  1)優(yōu)化了長光程差

3、分吸收光譜測量大氣NO3自由基裝置,研究了NO3自由基的擬合方法,在4.4 km光程下1σ探測靈敏度達到1 ppt。將搭載溫控設(shè)備的中心波長為660nm的LED燈作為光源,組合了施密特望遠鏡和收發(fā)一體式光纖對大氣NO3自由基進行探測,對裝置進行了實驗室測試和外場驗證,估算的2.16 km光程下1σ探測靈敏度達到5 ppt。
  2)于不同季節(jié)在霧霾較為嚴重的京津冀地區(qū)開展了大氣NO3自由基的長期觀測,獲得了該地區(qū)夜間大氣NO3自由

4、基的變化特征。實驗結(jié)果表明懷柔站點夏季夜間大氣NO3自由基濃度和秋冬季相比較高,可達250 ppt,這一結(jié)果在已報道的國內(nèi)外相關(guān)觀測研究中也屬高值,表明了京津冀地區(qū)夏季夜間大氣較強的氧化性。秋冬季懷柔站點夜間大氣NO3自由基濃度一般低于80 ppt。
  3)結(jié)合NO2,O3,溫濕度數(shù)據(jù),對NO3自由基的產(chǎn)率和壽命進行了計算,并基于相關(guān)性分析方法對不同季節(jié)NO3自由基的損耗機制進行了研究。計算結(jié)果表明:和2015年夏季懷柔站點結(jié)果

5、相比,2014年夏季望都站點NO3自由基的產(chǎn)率較高,壽命較低;2014年懷柔站點夏季和秋季NO3自由基的產(chǎn)率相當(dāng),高于冬季產(chǎn)率,秋冬季NO3自由基的壽命高于夏季。望都站點夏季夜間大氣NO3自由基主要通過大氣氧化反應(yīng)去除;懷柔站點秋冬季夜間大氣NO3自由基主要參與的大氣化學(xué)過程為先通過反應(yīng)形成N2O5,再在顆粒物表面發(fā)生非均相反應(yīng),而這一過程最終會導(dǎo)致顆粒物的增長。
  4)對NO3自由基損耗機制的不同影響因素進行了研究,主要因素包

6、括顆粒物濃度及表面積,NO2濃度,溫濕度。實驗發(fā)現(xiàn)顆粒物濃度的增加會加速NO3自由基的損耗,且秋冬季更為明顯。當(dāng)NO2濃度或顆粒物表面積較低時,NO3自由基的兩種損耗途徑同時存在;當(dāng)NO2濃度或顆粒物表面積較高時,NO3自由基主要通過N2O5在顆粒物表面的反應(yīng)發(fā)生損耗。擬合得到的重要參數(shù)γN2O5變化范圍為0.0042~0.11。在人為控制污染物排放期間,NO2濃度大幅降低,NO3自由基濃度增高,非均相反應(yīng)損耗率降低。濕度的增加會促進這

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