2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、隨著社會的日益發(fā)展,利用太陽能制取氫氣這一潔凈的燃料正引起越來越廣泛的關(guān)注。鐵鐵氫化酶以其在可逆催化質(zhì)子還原產(chǎn)氫上的高效性成為光化學(xué)產(chǎn)氫模型中質(zhì)子還原劑的不錯選擇;金屬卟啉具有較寬的吸光范圍,使其成為一個不錯的光敏劑,但是鑒于此前光敏劑與質(zhì)子還原劑共價連接的光化學(xué)產(chǎn)氫模型中共存的一個較大的問題,即電子的回傳,本論文設(shè)計了光敏劑與質(zhì)子還原劑通過配位連接的自組裝體系作為光化學(xué)產(chǎn)氫模型。 本論文合成了5,10,15,20-四苯基鋅卟啉

2、(ZnTPP)及由其進一步改進而成的四苯基鋅卟啉的二聚體(ZnTPP-Dimer)作為光致放氫模型中的光敏劑,合成了三個二鐵二硫配合物作為鐵鐵氫化酶活性中心的模型化合物,即含吡啶基的化合物8({(u-SCH2)2N(CH2CH2OOCPyl))-Fe2(CO)6}作為質(zhì)子還原劑、含吡嗪基的化合物9({(u-SCH2)2N(CH2Ch2OOCPrz)}-Fe2(CO)6)以及作為參比的化合物 7({(u-SCH2)2N(CH2CH2OH)

3、}-Fe2(CO)6)。通過對ZnTPP分別與化合物7,8的共存體系及鋅卟啉二聚體與化合物7,9的共存體系的穩(wěn)態(tài)吸收光譜(紫外可見光譜和熒光強度測試)和瞬態(tài)吸收光譜的分析,確定在ZnTPP與化合物8之間存在著光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移,而ZnTPP與化合物7之間以及鋅卟啉二聚體與化合物7,9之間均不存在,并據(jù)此選定ZnTPP與化合物8的自組裝體系作為初步的可見光致放氫模型。 對ZnTPP與化合物8的自組裝體系進行了可見光致放氫實驗。在三氟乙

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