甲烷重整及以重整氣為還原劑的氮氧化物存儲還原性能的試驗研究.pdf

1、氮氧化物存儲-還原技術(shù)是稀燃發(fā)動機(jī) NOx后處理的有效措施之一，開發(fā)高效的NSR系統(tǒng)是本研究的主要目標(biāo)。為了獲取富含氫氣的重整氣以及得到以重整氣為還原劑的高效NSR系統(tǒng)，本研究分別對甲烷重整系統(tǒng)以及以重整氣為還原劑的NSR系統(tǒng)性能進(jìn)行了試驗研究，并初步研究了涂覆工藝對整體式催化劑NSR性能的影響。
　　試驗中搭建了甲烷水蒸氣重整模擬試驗臺、甲烷部分氧化重整模擬試驗臺以及NSR催化劑性能測試模擬試驗臺。
　　在甲烷重整性能的研

2、究中，利用等體積浸漬法分別制備了Ni/γ-Al2O3和Pt/Ni/γ-Al2O3等兩種鎳基顆粒狀催化劑，通過BET和XRD等表征方法研究對比了催化劑的表面物理化學(xué)特性，采用控制變量法分別研究了反應(yīng)溫度、空速、水碳比、反應(yīng)進(jìn)氣成分以及以 CO2、還原性 HC為代表的發(fā)動機(jī)排氣成分對甲烷重整性能的影響。研究結(jié)果表明：試驗中制備的催化劑具有良好的表面結(jié)構(gòu)，穩(wěn)定性和催化活性良好；提高反應(yīng)溫度有助于CH4轉(zhuǎn)化；反應(yīng)中各催化劑均表現(xiàn)出良好的空速特性

3、；進(jìn)氣O2濃度會影響反應(yīng)溫度從而影響CH4轉(zhuǎn)化；水碳比可用于調(diào)整反應(yīng)生成重整氣中的H2和CO比例；CO2和還原性HC對反應(yīng)活性均有一定抑制作用。甲烷部分氧化重整中 H2O/CH4=4.2，反應(yīng)溫度為660℃，甲烷轉(zhuǎn)化率達(dá)67.7％，H2/CO高達(dá)6.03。
　　以重整氣為還原劑的NSR性能研究中，利用改進(jìn)的溶膠-凝膠燃燒法與等體積浸漬法結(jié)合制備了Pt/Ba/Ce/γ-Al2O3催化劑，以重整氣的主要成分H2為NSR還原劑，采用NO

4、x存儲-還原循環(huán)試驗的研究方法，對反應(yīng)溫度、空速、還原時間和還原劑濃度等反應(yīng)條件，以及以CO2、HC和O2等為代表的發(fā)動機(jī)排氣成分對催化劑NSR性能的影響進(jìn)行了研究。試驗結(jié)果表明：實驗室制備的鈣鈦礦NSR催化劑表面特性良好，具有較高的催化活性；在研究參數(shù)范圍內(nèi)，NSR性能最佳的反應(yīng)溫度區(qū)間為375℃-425℃；在375℃反應(yīng)溫度下，不同還原劑濃度下存在NOx轉(zhuǎn)化率最高的最佳還原時間，還原劑濃度增加，最佳還原時間逐漸減小；還原劑濃度增加會

5、加速NOx脫附，還原劑濃度過高，會造成部分NOx溢出過快，還原時間不足引起轉(zhuǎn)化率降低；在75000h-1的大空速下，NOx轉(zhuǎn)化率仍可以保持在86.9%，空速特性良好；CO2和還原性HC在一定程度上抑制NOx存儲，影響催化活性，但催化劑容易再生；O2濃度小于4%時，O2濃度增加會促進(jìn)NOx轉(zhuǎn)化；NO濃度增大，受催化劑NOx存儲能力限制，NOx轉(zhuǎn)化率有一定降低。
　　在對 NSR涂覆工藝的研究中，用溶膠-凝膠燃燒法涂覆制備的整體式催化