低溫氮氧化物存儲與還原技術(shù)及貴金屬與氧化物相互作用研究.pdf

1、稀燃技術(shù)正在成為解決傳統(tǒng)發(fā)動機(jī)能耗與排放問題的首選技術(shù)方案，氮氧化物存儲還原（NSR）技術(shù)有效解決了稀燃（富氧）條件下氮氧化物脫除的難題, NSR材料主要包括貴金屬組分，存儲組分及高比表面積載體。本文重點(diǎn)考察低溫階段NOx存儲與還原技術(shù)的影響因素，以鈰基氧化物及Pt基貴金屬催化劑為研究體系，以靜態(tài)及瞬態(tài)氮氧化物存儲及還原特性為研究手段，綜合貴金屬與存儲氧化物及載體之間協(xié)同作用，深入分析各組分之間相互作用對性能的影響，為NOx存儲與還原技

2、術(shù)的應(yīng)用提供指導(dǎo)。
　　建立了靜態(tài)及瞬態(tài)氮氧化物存儲能力測試方法，以氧化鈰混合Pt/Al2O3作為富氧階段氮氧化物存儲催化劑，系統(tǒng)研究了其物理結(jié)構(gòu)、表面Ce3+含量、氧化還原特性等對NOx存儲特性的影響。研究表明，高表面Ce3+含量有利于NOx存儲過程，貴金屬Pt/Al2O3與氧化鈰與之間相互作用促進(jìn)活性氧遷移。CO2與NOx存在競爭吸附，降低了氧化鈰表面的NOx存儲量。
　　采用Pt/Al2O3+CeO2+Ba/Al2O3

3、(Ba/CeO2)體系模擬低溫冷啟動過程，考察了從100℃升溫至400℃過程中富燃階段NOx存儲效率隨溫度變化趨勢。研究表明, NOx存儲效率隨溫度升高而降低，150℃存儲效率最低。對單組份研究顯示，氧化鈰100℃時可吸附大量NOx，然而其亞硝酸鹽會發(fā)生分解釋放，從而導(dǎo)致NOx存儲效率降低?？疾炝薈eZr氧化物及BaO和La2O3改性氧化鈰作為存儲組分，結(jié)果顯示，CeZr可增加低溫NOx吸附物種穩(wěn)定性及硝酸鹽生成量，氧化鋇負(fù)載氧化鈰可利

4、用兩者的協(xié)同作用，形成較為穩(wěn)定的吸附物種，然而La2O3與氧化鈰協(xié)同作用較低，未能增加氧化鈰表面亞硝酸鹽的穩(wěn)定性。
　　系統(tǒng)考察了Pt/Al2O3+Ba/Al2O3體系低溫富燃階段NOx還原特性。研究表明，200℃時NO未被充分還原，導(dǎo)致NO的釋放和NO還原效率降低?？疾炝瞬煌€原劑（CO，H2）對NOx還原特性的影響，結(jié)果顯示CO對Pt存在較強(qiáng)吸附導(dǎo)致NO吸附較難，從而還原效率較低。Pd基貴金屬對CO吸附強(qiáng)度較弱，具有較高的NO