Fe(-Mo)-CNTs催化劑氨選擇催化還原氮氧化物性能研究.pdf

1、氨選擇性催化還原技術(NH3-SCR)因具有脫硝效率高，二次污染小，反應能效低等優(yōu)勢成為煙氣脫硝領域中應用最為廣泛的一種技術方法。采用低灰段的布控方式可以很好的避免煙氣中高濃度的硫氧化物和煙塵對催化劑床層帶來的堵塞、磨損以及活性中心被破壞的問題，但同時也對催化劑具有良好的低溫活性提出了要求。我們已采用浸漬法，將三氧化二鐵負載到化學性質優(yōu)異的碳納米管載體上，制備得到低溫催化效果良好的Fe/CNTs催化劑。在實際應用的過程中，進入到低灰段布

2、控SCR系統(tǒng)的煙氣仍含有少量氧化性強的SO2，易對催化劑造成破壞。因此，在含硫煙氣條件下對催化劑反應活性的測試和受影響機制的研究十分必要；與此同時，進一步優(yōu)化Fe/CNTs催化劑使其具備良好的抗硫氧化物和水汽沖擊能力也具有重要的實際應用意義。本論文主要研究內容及結果如下：
　　首先，對Fe/CNTs催化劑在含硫氣氛下的脫硝能力進行測試，并結合有效的表征手段對催化劑表面性質和反應氣體在催化劑表面的反應路徑進行研究，結果表明：反應氣體

3、中含有200 ppm SO2會對Fe/CNTs造成不可逆的影響，使其脫硝性能在反應溫度低于275oC時被抑制，高于275oC時反而得到促進；SO2會破壞催化活性中心位Fe2O3，與之相結合并形成硫酸鐵鹽類物質，使催化劑表面酸性提高，促進了催化劑對NH3的吸附，但是阻礙了NOx在催化劑表面的吸附過程，使得在含硫煙氣條件下反應物分子在催化劑表面反應路徑發(fā)生變化，這是引起Fe/CNTs在低于275oC和高于275oC不同的反應溫度條件下，SC

4、R催化活性發(fā)生改變的重要原因。
　　其次，針對Fe/CNTs催化劑可操作溫度窗口窄、低溫抗硫沖擊性能差的問題，采用鉬(Mo)作為摻雜元素，對催化劑進行優(yōu)化，制備得到Fe-Mo/CNTs系列催化劑，并對其進行了活性測試，結合表征手段對結構-效應關系進行初步探討，研究結果表明：Mo的加入可以有效提高催化劑在250-400oC范圍內 NH3-SCR催化活性，當摻雜元素摩爾比例為Mo:Fe=1:5時，F(xiàn)e-Mo(0.2)/CNTs催化劑表

5、面活性粒子呈高度分散狀態(tài)，活性態(tài)氧物種數量升高，表面的酸性位點數目增多，催化劑對于反應物分子 NH3和 NOx的吸附和活化能力增強，SCR催化活性最佳：在250-400oC內NOx轉化率可以維持90%以上，N2選擇性高于85%；該催化劑對46000-62000 h-1空速條件、氧氣濃度變化范圍為1-5 vol.%時適應性良好；抗SO2沖擊能力強：250oC時NOx轉化率僅下降3.1%，300oC時NOx轉化率幾乎不受影響；反應氣氛中含有