Ni-H-BEA催化劑上選擇性還原貧燃尾氣中的氮氧化物.pdf

1、選擇性催化還原法(SCR)是機動車貧燃尾氣氮氧化物(Nox)控制的主要方法,分子篩催化劑是一類頗具應用前景的SCR催化劑。本文選用H-BEA分子篩為載體,過渡金屬元素Ni為主要活性組分,并以Fe為助劑,采用浸漬法制備了一系列Ni/H-BEA和Ni-Fe/H-BEA催化劑,并以NH3、CH4、CaH8等為還原劑,對Ni/H-BEA.和Ni-Fe/H-BEA催化劑上NH3-SCR、HC-SCR以及低溫等離子體協(xié)同HC-SCR三種過程脫除貧燃

2、尾氣Nox進行了深入研究,得到了以下一些結(jié)論:
　　 (1)在NH33-SCR體系,3％Ni/H-BEA.的活性最高,最佳活性溫度范圍為350～500℃,Nox轉(zhuǎn)化率最高可達100%。在較高空速范圍內(nèi)(20000～100000 h-1),Ni/H-BEA的活性隨空速的增加而下降。催化劑的活性隨著NH3/NO摩爾比的上升而上升,較適宜的NH3/NO比為1。在一定的O2濃度范圍內(nèi)(4～10%),Ni/H-BEA的活性受O2濃度的變化

3、影響較小。SO2和H2O在300℃下對催化劑活性有不可逆的抑制作用,Nox轉(zhuǎn)化率最高降幅可達20%,主要是因為銨鹽在催化劑表面的形成。
　　 (2)在HC-SCR體系,Ni/H-BEA的C3H8-SCR活性遠高于其CH4-SCR活性。Fe摻雜的Ni-Fe/H-BEA催化劑具有很好的低溫活性,其中3%Ni-1%Fe/H-BEA的C3H8-SCR活性最高。Ni-Fe/H-BEA催化劑上的活性組分以NiO和α-Fe2O3為主,Fe的摻

4、雜提高了催化劑活性組分的分散度和酸性。O2在C3H8-SCR反應中扮演重要角色。在300℃下,1000ppm之內(nèi)的NO濃度水平對催化劑活性沒有明顯影響,在其他考察溫度下,隨著NO濃度增高,Nox去除率下降。隨著C3H8/NO升高,在所有考察溫度下Nox轉(zhuǎn)化率也逐漸上升。在300℃時,C3H8/NO=1.25時,Nox轉(zhuǎn)化率達到了100%。此外,Fe摻雜極大地改善了Ni-Fe/H-BEA催化劑的抗水抗硫性。
　　 (3)引入DBD