雜原子絲光沸石中氮氧化物選擇性催化還原的理論研究.pdf

1、氮氧化物（Nox）作為大氣中重要污染物之一，其消除已成為環(huán)保領(lǐng)域中的研究熱點。分子篩對催化還原Nox具有高活性、高選擇性、活性溫度范圍寬等優(yōu)點，而絲光沸石（MOR）具有較高的硅鋁比，較好的熱穩(wěn)定性、抗水蒸汽性及耐酸性等，它在SCR-Nox研究領(lǐng)域中具有很大的應(yīng)用前景和開發(fā)潛力。 本研究以MOR為研究主體，采用量子化學(xué)計算方法研究了雜原子絲光沸石中Nox的吸附性能及催化反應(yīng)機理。將雜原子B、Al、Ga或Fe取代骨架中Si原子，引入

2、平衡離子建立氫型、銀型和銅型絲光沸石計算結(jié)構(gòu)模型，并對其進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化，以NH3作堿性探針分子考察了其酸性。結(jié)果表明，Al取代的絲光沸石的酸性最強。采用量子化學(xué)計算方法研究了Nox、SO2、H2O、O2、CH4和NH3分子在Ag-[Al]MOR、Ag-[Fe]MOR、Cu-[Al]MOR和Cu-[Fe]MOR中的吸附。結(jié)果表明，Nox分子在所研究分子篩結(jié)構(gòu)模型中的η1-N模式比η1-O模式更穩(wěn)定。Ag-[Al]MOR和Ag-[Fe]MOR