稀燃汽車尾氣中氮氧化物的催化凈化研究.pdf

1、通過原位水熱方法，在堇青石蜂窩陶瓷載體上合成了一系列微孔分子篩(ZSM-5，AlTS-1，絲光沸石，LinderY，LinderA)涂層，得到分子篩/堇青石整體，并結(jié)合XRD，SEM和TEM等表征方法對(duì)原位合成的工藝條件和原位合成的機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)的研究。結(jié)果表明，在適宜的堿性條件下堇青石載體中的鋁原子可以被活化，活化后的鋁原子繼而與合成凝膠中的硅原子和鋁原子共同構(gòu)筑分子篩的骨架，于是分子篩涂層直接有序的生長(zhǎng)在堇青石載體表面。分子篩涂層與

2、堇青石載體之間通過共用鋁原子以化學(xué)鍵作用緊密結(jié)合，堇青石載體上的分子篩涂層具有很好的穩(wěn)定性和對(duì)反應(yīng)物分子的近易性。 不同金屬離子改性的分子篩/堇青石催化劑被應(yīng)用于稀燃汽車尾氣中氮氧化物的催化還原過程。金屬-分子篩/堇青石整體式催化劑上，利用汽車尾氣中未燃燒的烴類化合物或者一氧化碳作為還原劑，可以將尾氣中的氮氧化物選擇還原。Cu-ZSM-5/堇青石和Ir-ZSM-5/堇青石等一系列催化劑在真實(shí)的稀燃發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架測(cè)試中表現(xiàn)出很好的催化

3、性能，具有工業(yè)化應(yīng)用前景。 通過原位的DRIFTS方法，我們對(duì)改性分子篩催化劑上HC-SCR反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行研究。對(duì)于C3H8-SCR反應(yīng)，吸附的硝酸根物種(-NO3)是反應(yīng)的主要中間產(chǎn)物，可以與氣態(tài)的C3Hε反應(yīng)生成N2、H2O和CO2對(duì)于C3H6-SCR反應(yīng)，吸附的氨基物種(-NH2)是反應(yīng)的主要中間產(chǎn)物，可以與NO或NO2反應(yīng)生成N2、H2O和CO2。某種特定催化劑上C3H8-SCR和C3H6-SCR反應(yīng)具有完全不同的歷程，這

4、是由于NO-O2和HC-O2在催化劑的Br(o)nsted酸中心的競(jìng)爭(zhēng)吸附所導(dǎo)致的。在C3H8-SCR反應(yīng)中，NO-O2優(yōu)先吸附在催化劑的Br(o)nsted酸中心上，反應(yīng)的第一步是Br(o)nsted酸中心上-NO+物種的形成；在C3H6-SCR反應(yīng)中，C3H6-O2優(yōu)先吸附在催化劑的Br(o)nsted酸中心上，因此反應(yīng)的第一步是Br(o)nsted酸中心上C3H6的活化。在以上反應(yīng)歷程的基礎(chǔ)上，結(jié)合XPS、TPR、吡啶吸附FT-I