Mn-Fe-MPS低溫催化處理NO-,X-活性及抗毒化性能研究.pdf

1、低溫選擇性催化還原(SCR)催化劑的應(yīng)用能將SCR裝置直接配置于電除塵器之后，避免商用催化劑V2O5-(WO3)/TiO2由于高溫操作所必需的煙氣預(yù)熱能耗，降低脫硝成本，又能大大減輕煙塵的毒化作用，延長催化劑壽命；而且該技術(shù)可與我國現(xiàn)有的省煤器、空氣預(yù)熱器和鍋爐組裝為一體的鍋爐系統(tǒng)匹配。因此研發(fā)高活性、高抗毒性的低溫SCR催化劑在我國具有重要的經(jīng)濟(jì)和實(shí)際意義。另一方面，燃燒煙氣中NOx90％～95％為NO，NO除生成絡(luò)合物外，無論在水中

2、或堿液中都不被吸收。為了有效地吸收Nox，將尾氣中的NO部分地氧化為NO2，需尋找一種有效的催化劑，依賴煙氣中本身所含氧量，將NO氧化為NO2，使氧化度達(dá)到50％～60％，再用濕法脫硫的吸收劑吸收，實(shí)現(xiàn)濕法一步同時(shí)脫硫脫氮。若能達(dá)此目的，將是最具競爭力的硫、氮同脫技術(shù)。本論文中研制了介孔二氧化硅負(fù)載鐵錳氧化物催化劑Mn-Fe/MPS應(yīng)用于催化處理Nox，從催化還原和催化氧化兩個(gè)角度進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。
　　 針對(duì)Nox的氨氣選擇性

3、催化還原，在制得最優(yōu)催化劑的基礎(chǔ)上，研究了各種工況條件以及H2O和SO2對(duì)Mn-Fe/MPS催化劑NH3低溫選擇性催化還原Nox的影響。結(jié)果表明，催化劑具有優(yōu)良的低溫SCR活性，在433 K，空速為20,000 h-1時(shí)，Nox的SCR去除率可達(dá)99．1％。在反應(yīng)溫度低于413 K時(shí)，水蒸汽(10％，體積分?jǐn)?shù)(ψ)在一定程度上降低了催化活性；當(dāng)反應(yīng)溫度超過433 K時(shí)，這種影響可以完全消除，Nox的SCR轉(zhuǎn)化率達(dá)到97．8％以上。低濃度

4、SO2(100x10-6，(ψ)存在條件下，443 K時(shí)催化效率仍可穩(wěn)定在97．2％。在H2O和SO2共存的情況下，生成的硫酸鹽和亞硫酸鹽沉積在催化劑表面導(dǎo)致催化劑逐漸失活；
　　 提高選擇性催化還原反應(yīng)溫度可以延緩催化劑的失活。此外還研究了不同活化溫度對(duì)催化劑活性恢復(fù)的影響，結(jié)果表明，當(dāng)活化溫度達(dá)到773 K時(shí)，催化劑的活性可以完全恢復(fù)。本研究催化劑的綜合性能優(yōu)于目前國內(nèi)外文獻(xiàn)報(bào)道的其他催化劑。
　　 在NO的催化氧化

5、研究中，考察了溫度、空速、NO進(jìn)口濃度和O2濃度等因素對(duì)催化劑活性的影響。結(jié)果顯示，NO氧化為NO2的轉(zhuǎn)化率對(duì)溫度變化具有良好的穩(wěn)定性能，在453 K，進(jìn)口NO濃度800×10-6(ψ)，O2濃度10％(ψ)，空速為20,000 h-1時(shí)，NO氧化效率可維持在50.6％左右。當(dāng)反應(yīng)溫度高于450 K，通入10％(ψ)的水后，催化劑催化氧化活性不受影響；當(dāng)同時(shí)通入10％(ψ)的水和100x10-6(ψ)的SO2后，NO氧化率下降明顯，但在