復合金屬氧化物催化脫除NO-,x-的機理及性能研究.pdf

1、氮氧化物是造成環(huán)境污染的重要來源，不僅破壞臭氧層，而且危害人類健康。以水滑石為前驅體經高溫焙燒失去層間水和陰離子得到的復合金屬氧化物，可用于催化脫除氮氧化物，與鈣鈦礦、ZSM-5分子篩、貴金屬及傳統(tǒng)方法制備的金屬氧化物催化劑相比，具有反應溫度較低，催化活性較高，選擇性較好和抗水中毒能力較強的優(yōu)點，具有廣泛的應用前景。 采用共沉淀法合成的CuAl、CuFeAl、NiFe類水滑石，經高溫焙燒得銅鋁、銅鐵鋁和鎳鐵復合金屬氧化物。借助X

2、RD、FTIR、SEM等分析手段表征了類水滑石及其復合金屬氧化物的結構和形貌，結果表明：在pH=10～11條件下制備得到具有層狀結構的類水滑石，粒徑為2～7μm左右。由于Jahn-Teller效應，制備CuAl、CuFeAl類水滑石的產物中還存在部分氧化銅，其含量隨反應物中Cu所占摩爾比的增加而增加。CuAl、CuFeAl、NiFe類水滑石經500℃焙燒得到粒徑為0.25～0.4μm左右的復合金屬氧化物顆粒。借助XRD、FTIR、SEM

3、等分析手段研究了CuAl和CuFeAl復合金屬氧化物催化劑的NOx吸附性能和作用機理。結果表明：存在水蒸氣的情況下，NOx、O2和水蒸氣吸附到復合氧化物的表面上后反應生成HNO3，然后CuAl和CuFeAl復合氧化物中的CuO與HNO3反應生成Cu(NO3)2。上述試樣放置數日后可以恢復成原來的層狀結構，得到直徑為1～2μm左右的硝酸根型類水滑石。在無水蒸氣存在的情況下，CuAl和CuFeAl復合氧化物對氮氧化物只發(fā)生物理吸附，沒有其它

4、新物質生成。 以尿素溶液為還原劑，采用固定反應床研究了CuAl、CuFeAl和NiFe復合金屬氧化物催化還原NOx的性能，同時考察了不同反應溫度對催化劑活性的影響。結果表明：在溫度區(qū)間為150℃～350℃，NOx的轉化率總趨勢為先增大后減小。銅鋁復合金屬氧化物催化還原溫度250℃以上時NOx轉化率均大于60﹪，250℃時達到最大值約為70﹪；銅鐵鋁復合金屬氧化物250℃時NOx轉化率最大，約為60﹪；鎳鐵復合金屬氧化物250℃時