富里酸對β阻滯劑的光敏化降解研究.pdf

1、近年來,隨著β阻滯劑藥物使用量的不斷增加,其在環(huán)境水體中被不斷檢出,加劇了環(huán)境水體的污染。富里酸是一種自然形成的高分子多官能團聚合物,具有光敏化特性,能夠吸收光輻射并產生不同的活性氧類物質(ROS),促進降解較慢的有機污染物的降解。本論文研究富里酸對β阻滯劑的光敏化降解效果及其機制;并探討不同相對分子量富里酸級分的元素組成及結構特征,考察不同級分對普萘洛爾的光敏化效果。研究的主要內容及獲得的主要研究結果如下:
　　在模擬太陽光照射

2、下,研究富里酸光敏化降解阿替洛爾(AT)和美托洛爾(MT)的動力學關系,考察了初始濃度、pH、富里酸濃度及金屬離子對兩種底物在富里酸溶液中光降解的影響。研究結果表明:(1)隨著阿替洛爾和美托洛爾初始濃度由2μM增至80μM,其反應速率常數(shù)分別由0.2029min-1和0.0959min-1降至0.0118min-1和0.0048 min-1;(2)阿替洛爾和美托洛爾的降解速率隨pH在6～10范圍內增大而增大;(3)隨著富里酸濃度在0～1

3、6mg/L范圍內逐漸增大,阿替洛爾和美托洛爾的光降解速率逐漸增大,并在富里酸濃度為24mg/L時達到最大,此后富里酸濃度的增大對底物光降解速率的繼續(xù)增大沒有促進作用;(4)金屬離子對光敏化的抑制作用與金屬離子的順磁性相關,Ca2+、Mg2+、Zn2+和Al3+四種反磁性金屬離子對底物的降解基本上沒有影響,而Cr3+、Fe3+、Cu2+和Mn2+四種金屬離子對光敏化降解有較明顯的抑制作用,這四種金屬離子在脫氧溶液中對光敏化的抑制作用強度隨

4、著其條件穩(wěn)定常數(shù)的增大而增強,為Cr3+　　運用不同的猝滅反應研究富里酸對阿替洛爾和美托洛爾的光敏化降解機制,并通過LC-MS產物測定對該機制進行驗證,結果表明:富里酸在模擬太陽光照射下產生三線態(tài)3FA?是阿替洛爾和美托洛爾敏化降解的主要原因,其降解通過阿替洛爾和美托洛爾分子結構中N原子上的一個非鍵電子轉移到3FA*進行。
　　運用元素分析方法,紫外-可見光光譜(UV-Vis),傅立葉變換紅

5、外光譜(FT-IR)及三維激發(fā)/發(fā)射熒光光譜(3DEEM)四種方法對五個富里酸級分的元素組成及結構特征進行研究,并探討不同富里酸級分對普萘洛爾的光敏化降解。研究表明:(1)相對分子質量較低的富里酸級分中含有較多的芳香結構、含氧官能團和熒光生色團;(2)隨著相對分子質量的增加,富里酸級分的芳香性不斷減弱,含氧官能團和熒光發(fā)色團的數(shù)量逐漸減少,脂肪特性不斷增強;(3)不同富里酸級分對普萘洛爾的降解情況表明各級分富里酸均能產生3FA*,且因U