有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化材料固載離子液體鈀催化劑的制備及催化性能研究.pdf

1、均相催化劑雖然有較高的活性，但存在催化劑與產(chǎn)物分離困難及對(duì)反應(yīng)容器腐蝕嚴(yán)重等缺點(diǎn)；而多相催化劑則易于與產(chǎn)物分離、回收重復(fù)使用。為使液相氧化羰化催化劑兼具均相與多相催化劑的優(yōu)點(diǎn)，本文首次將離子液體與均相催化劑同時(shí)固載在有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化材料上，并用于苯酚氧化羰化法合成碳酸二苯酯（DPC）反應(yīng)，主要內(nèi)容如下：
　　 以2-吡啶甲醛作為有機(jī)配體，與γ-胺丙基三乙氧基硅烷反應(yīng)合成席夫堿，再經(jīng)NaBH4還原成仲胺，然后與正硅酸乙酯(TEOS)

2、通過(guò)溶膠-凝膠過(guò)程合成有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化材料(OIH)，并與Pd(PhCN)2Cl2配位制備多相化PdCl2/OIH催化劑。在此基礎(chǔ)上，將合成好的四氟硼酸和六氟磷酸咪唑離子液體通過(guò)物理吸附或化學(xué)嫁接的方法固載到OIH上，制備新型固載型催化劑PdCl2/OIH/BF4-C、PdCl2/OIH/BF4-P、PdCl2/OIH/PF6-C、PdCl2/OIH/PF6-P。采用傅立葉紅外光譜（FT-IR）、X-射線衍射（XRD）、固體核磁共振（29

3、SiNMR）、火焰原子吸收光譜（AA）等表征手段對(duì)載體及固載型催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。
　　 考察所合成的催化劑在苯酚氧化羰化反應(yīng)中的催化性能，以PdCl2作主催化劑，Cu2O和苯醌為助催化劑，3A分子篩作脫水劑。分別考察了均相PdCl2、多相PdCl2/OIH以及固載離子液體后的多相催化體系，結(jié)果表明固載離子液體后的多相PdCl2/OIH催化劑具有更好的活性，其中PdCl2/OIH/PF6-C催化劑具有最好的活性，DPC產(chǎn)率和