Cu催化劑上合成氣合成乙醇的反應(yīng)機(jī)理研究.pdf

1、聲明尸明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，獨立進(jìn)行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果。對本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。論文作者簽名：碰絲盤叢日期：酬；?？?’關(guān)于學(xué)位論文使用權(quán)的說明本人完全了解太原理工大學(xué)有關(guān)保管、使用學(xué)位論文的規(guī)定，其中包括：①學(xué)校有權(quán)保管、并向有關(guān)部門送交學(xué)位論文的原件

2、與復(fù)印件；②學(xué)校可以采用影印、縮印或其它復(fù)制手段復(fù)制并保存學(xué)位論文；③學(xué)?？稍试S學(xué)位論文被查閱或借閱；④學(xué)?？梢詫W(xué)術(shù)交流為目的，復(fù)制贈送和交換學(xué)位論文；⑤學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學(xué)位論文在解密后遵守此規(guī)定)。簽名：撇罅日期：≯I!：形導(dǎo)師簽名：日期：—29，弓一侈二，太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文Cu催化劑(1l1)、(110)和(100)表面上乙醇前軀體C2氧化物形成反應(yīng)中，Cu(111)表面上，乙醇前軀體C2氧化物

3、主要經(jīng)由CO插入CH2和CH3形成CH2C0和CH3CO，但是CH2耦合和加氫在動力學(xué)和熱力學(xué)上優(yōu)先于C0插入CH2形成CH2C0，CH3加氫在動力學(xué)和熱力學(xué)上優(yōu)先于CO插入CH3形成CH3C0；Cu(110)表面上，C2氧化物的C—C鏈主要是由CO插入CH2形成CH2CO；Cu(100)表面上，C2氧化物的CC鏈主要是由CO和CHO插入CH3形成CH3CO和CH3CH0，但是，CH3加氫在動力學(xué)和熱力學(xué)上優(yōu)先于C0和CHO插入CH3形

4、成CH3CO和CH3CHO。Cu(111)表面上，CH2C0和CH3C0為主要的C2氧化物，CH2CO加氫形成乙醇反應(yīng)機(jī)理為：(1)CH2COH—CH2CHO；(2)CH2CHOH_CH2CHOH；(3)CH2CHOHH—CH3CHOH；(4)CH3CHOHH—CH3CH20H。CH3C0加氫形成乙醇的反應(yīng)機(jī)理為：(1)CH3COH_CH3CH0；(2)CH3CHOH—CH3CH20；(3)CH3CH20H—CH3CH20H。Cu(1l

5、O)表面上，CH2C0為主要的C2氧化物，CH2CO加氫形成乙醇有2種反應(yīng)機(jī)理，一是：(1)CH2C0H—專CH2CHO；(2)CH2CHOH—CH3CHO；(3)CH3CHOI—CH3CH20；(4)CH3CH20H—CH3CH20H，二是：(1)CH2COH—CH2CHO；(2)CH2CHOH—CH2CHOH；(3)CH2CHOHH—CH3CHOH；(4)CH3CHOHH—CH3CH20H。Cu(1oo)表面上，CH3CO和CH3C