合成氣完全甲烷化流化床反應(yīng)器及催化劑研究.pdf

1、中國的能源結(jié)構(gòu)以及日益嚴(yán)峻的天然氣供給需求決定了煤制合成天然氣的必要性。合成氣完全甲烷化是煤制天然氣的關(guān)鍵技術(shù)之一。本文主要研究流化床反應(yīng)器內(nèi)的完全甲烷化過程。本文以在流化床中有廣泛應(yīng)用的球形γ-Al2O3為載體，制各了適用于流化床工藝的鎳基單金屬催化劑和鎳鐵雙金屬催化劑，并考察這兩種催化劑在固定床微型反應(yīng)裝置和內(nèi)徑50mm的流化床反應(yīng)器內(nèi)的催化行為。采用氫氣穩(wěn)態(tài)示蹤技術(shù)，研究流化床內(nèi)的氣體混合行為，通過添加內(nèi)構(gòu)件嘗試改善流化床內(nèi)的氣體

2、返混。主要結(jié)論如下:
　　 (1)考察了活性組分含量對(duì)催化性能的影響。單金屬催化劑最佳的鎳負(fù)載量為15wt％，適宜的甲烷化溫度是300℃～450℃，CO轉(zhuǎn)化率接近99％、CH4選擇性為97％;對(duì)于固定鎳負(fù)載量為15wt％的鎳鐵雙金屬催化劑，鐵含量對(duì)催化劑活性的影響與溫度有關(guān);當(dāng)反應(yīng)溫度低于350℃或反應(yīng)壓力高于20atm時(shí)，鎳鐵雙金屬催化劑具有較高的甲烷選擇性，優(yōu)于鎳基單金屬催化劑。
　　 (2)增大反應(yīng)壓力對(duì)提高催化性

3、能作用明顯。相同溫度壓力條件下，15％Ni/γ-Al2O3在固定床中的CH4選擇性比其在流化床中的結(jié)果高10％。
　　 (3)流化床內(nèi)流化狀態(tài)為鼓泡流態(tài)化，反應(yīng)效果與催化劑使用量、顆粒大小、氣速有關(guān)。
　　 (4)當(dāng)氣速高于0.10m/s時(shí)，流化床內(nèi)存在較為嚴(yán)重的氣體返混。
　　 (5)針對(duì)抑制流化床內(nèi)氣體返混的的要求，設(shè)計(jì)了2種多層多孔板內(nèi)構(gòu)件，初步的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，多層多孔板內(nèi)構(gòu)件對(duì)抑制氣體返混行為的規(guī)律性不太