Cu-ZrO-,2-催化劑上合成氣制低碳混合醇的研究.pdf

1、由合成氣制低碳混合醇是煤炭資源潔凈利用的重要途徑之一。低碳混合醇不僅是優(yōu)質的動力燃料，而且可以作為清潔汽油添加劑取代MTBE。由煤制合成氣的工藝已經(jīng)成熟，開展低碳混合醇的研究對合理利用煤炭資源，開發(fā)潔凈能源以及減少環(huán)境污染都有十分重要的意義。 本論文在清華大學化學系分子催化與定向轉化研究室對ZrO<,2>的制備方法及其異構合成催化性能研究的基礎上，采用不同的方法(傳統(tǒng)的沉淀法和醇凝膠/氮氣熱處理法)制備ZrO<,2>載體，用浸漬

2、法制備Cu/ZrO<,2>催化劑。通過低溫N<,2>吸附法、XRD、TEM及TPR 等手段對載體和催化劑進行了表征。考察了載體ZrO<,2>的制備方法及焙燒溫度、催化劑前驅體CuO/ZrO<,2>的焙燒溫度及還原溫度對載體和催化劑的織構性質以及對催化劑的加氫性能的影響。結果表明，醇凝膠/氮氣熱處理法制備的載體及相應的Cu/ZrO<,2>催化劑比傳統(tǒng)沉淀法制備的載體及相應的催化劑有更高的比表面積和 CO 加氫活性以及含氧化合物的選擇性。醇

3、凝膠/氮氣熱處理法制備的載體在550℃焙燒、相應的CuO/ZrO<,2>催化劑前驅體在350℃焙燒及260℃還原后顯示較高的活性。在300℃，6 MPa，H<,2>/CO=2，10000 h<'-1>空速的條件下，CO的轉化率為12.7％，含氧化合物總的時空產(chǎn)率達229.0 g/Kg·h，異丁醇的時空產(chǎn)率為3.1 g/Kg·h。論文同時考察了不同含量的Mn助劑對Cu/ZrO<,2>催化劑的改性作用，通過BET、XRD等手段研究了Mn對催