硅鋁基甲醇脫水催化劑的制備及表征.pdf

1、本文主要做了以下三方面的工作：一、以擬薄水鋁石作為載體-氧化鋁的前軀體，分別制備了不同比例的硅、鎢和鈦改性的氧化鋁催化劑，并應(yīng)用于甲醇脫水反應(yīng)。二、測試了性能最好的催化劑的反應(yīng)動力學(xué)，求得反應(yīng)活化能。三、制備了SBA-15介孔材料，并在材料里摻雜不同含量的鋁、鎢和鈦，并測試各催化劑的催化性能。采用透射電鏡、X-射線粉末衍射、紅外、BET、熱重/差熱、程序升溫脫附等測試手段對樣品進行表征。系統(tǒng)的考察了活性組分、載體、制備條件及反應(yīng)條件對催

2、化劑活性的影響。
　　 (1)用原子層沉積法制備了一系列不同比例的硅、鎢、鈦改性的γ-Al2O3催化劑。對各種制備的催化劑進行了活性表征，其中，活性最好的催化劑為含硅7 at.％的硅改性的γ-Al2O3催化劑，甲醇的轉(zhuǎn)化率達到了86.5％，二甲醚的選擇性為99.91％，反應(yīng)84小時后催化劑的活性保持不變。對比研究了硅、鎢、鈦改性的γ-Al2O3催化劑的表面酸性位分布和酸性強弱。通過比較研究，得知硅改性提高了γ-Al2O3催化劑的

3、Bronsted酸性。
　　 (2)基于Langmuir-Hinshelwood模型，選擇活性最好的含硅7at.％的硅改性的γ-Al2O3催化劑，測試其表觀活化能。反應(yīng)的速率常數(shù)k經(jīng)計算在170℃，190℃和210℃溫度下的值分別為1.08×10-5，2.56×10-5和5.48×10-5，反應(yīng)的活化能為72.53 kJ·mol-1。
　　 (3)制備了具有規(guī)則孔道結(jié)構(gòu)的SBA-15材料；用新穎的原子層沉積法成功的制備了