三氟甲烷水解鋁基催化劑的制備和性能研究.pdf

1、ADissertationSubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyforMSDegreeCatalytichydrolysisoftrifluoromethaneoveraluminaBySupervisors：ProfHuazhangLiuCollegeofChemicalEngineering&MaterialsZhejiangUniversityofTechnologyHangzhou，P

2、RChinaDecember2013CHF3水解鋁基催化劑的制備和性能研究摘要CHClF2是工業(yè)上生產(chǎn)常用聚合物、發(fā)泡劑和滅火劑重要原料，CHF3是生產(chǎn)CHClFl2過(guò)程中的主要副產(chǎn)物。CHF。是一種較強(qiáng)的合成性溫室氣體，是全球第二大溫室氣體。它的溫室效應(yīng)大約是二氧化碳的11700倍。在氣候變化日益受到重視的今天，尋找和探索有效的方法來(lái)處理CHF。和其他溫室氣體將刻不容緩。現(xiàn)在已經(jīng)有很多針對(duì)氟氯烴和二氧化碳處理的研究，但是有關(guān)CHF，處

3、理的研究仍然是寥寥無(wú)幾。本論文主要研究她03晶型、水汽濃度和ZIl含量對(duì)CHF3水解A120，催化劑的活性和穩(wěn)定性的影響。通過(guò)X射線衍射，EDS表面元素分析、BET分析等表征手段，考察了反應(yīng)前后催化劑的物相組成、表面基團(tuán)變化。根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、表征結(jié)果和熱力學(xué)分析，提出了CHF。在址0，催化水解時(shí)的反應(yīng)機(jī)理，且該機(jī)理能較好解釋水汽影響和催化劑失活的原因。論文主要考察了CHF3分解過(guò)程中，不同晶型業(yè)03的活性和穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)通過(guò)擬薄水鋁石在60

4、0。C煅燒4h得到Y(jié)鴿03，900。C焙燒得到6鴿03，1200。C煅燒4h得到0c弛03催化劑。雖然0c鴿03在反應(yīng)產(chǎn)物HI：腐蝕性的環(huán)境中很穩(wěn)定，但由于其表面羥基量和表面積均較小，該催化劑幾乎沒(méi)有活性。6越03，vAh03和A100H均對(duì)CHF3的催化水解顯示較高的活性，但經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間的反應(yīng)后，都不可避免的被氟化成A1F，或者在高溫下轉(zhuǎn)化成QA120，而導(dǎo)致逐漸失活。選擇活性較高的Y鴿0。和A100H，結(jié)果表明，通過(guò)增加水汽濃度和添加