低濃度甲烷催化燃燒Cu基催化劑的制備及其性能研究.pdf

1、我國(guó)煤炭資源儲(chǔ)量極為豐富，每年開(kāi)采量也十分巨大。在煤炭開(kāi)采過(guò)程中，為了減少因煤礦瓦斯而引起礦難的發(fā)生，向煤礦巷道中通入大量的空氣，將瓦斯稀釋后排入大氣。排入大氣的這部分甲烷數(shù)量巨大，不僅造成了資源的極大浪費(fèi)，而且嚴(yán)重污染環(huán)境。因此研究如何合理有效利用低濃度甲烷具有重大意義。目前，低濃度甲烷利用的主要方式是將其進(jìn)行催化燃燒，以利用其放出的熱能。催化燃燒的關(guān)鍵在于尋找經(jīng)濟(jì)高效的催化劑，使甲烷在較低溫度下能夠完全轉(zhuǎn)化。
　　首先，以γ-

2、Al2O3為載體，采用等體積浸漬法制備了一系列CuO/Al2O3催化劑，考察其低濃度甲烷催化燃燒活性，并通過(guò)比表面積測(cè)定、X射線衍射、H2程序升溫還原等分析手段對(duì)催化劑進(jìn)行表征。其次，以稀土金屬、過(guò)渡金屬以及堿金屬中的一種或兩種為助劑，對(duì)CuO/Al2O3催化劑進(jìn)行改性，并考察改性后催化劑甲烷催化燃燒活性，通過(guò)比表面積測(cè)定、X.射線衍射、H2程序升溫還原等分析手段對(duì)催化劑進(jìn)行表征。最后，考察了甲烷初始濃度、反應(yīng)空速、焙燒溫度等因素對(duì)催化

3、活性的影響。
　　研究結(jié)果表明，CuO/Al2O3催化劑對(duì)于甲烷催化燃燒有較好的活性，低溫下催化活性隨負(fù)載量的增加先升高后降低，高溫下催化活性隨負(fù)載量的增加而降低，Cu負(fù)載量（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）為10％的催化劑10％CuO/Al2O3低溫活性最高。向催化劑10％CuO/Al2O3中加入單金屬助劑Ce、Fe、Mn，均能夠促進(jìn)CuO在載體表面的分散，提高催化劑10％CuO/Al2O3的高溫活性，但只有過(guò)渡金屬助劑Mn能夠顯著提高催化劑10％C

4、uO/Al2O3的低溫活性。助劑La的加入能夠抑制高溫下載體的晶型轉(zhuǎn)變，提高催化劑的高溫穩(wěn)定性。堿金屬的加入促進(jìn)了CuO與載體的相互作用，不利于高分散態(tài)CuO的生成，使催化劑活性降低。La、Mn之間存在協(xié)同效應(yīng)，將稀土金屬助劑La和過(guò)渡金屬助劑Mn同時(shí)加入催化劑10％CuO/Al2O3中，能夠顯著提高催化劑的活性。600℃焙燒條件下制備的催化劑10％Cu-4％Mn-2％La/Al2O3活性最高，甲烷起燃溫度可降低至430℃左右，完全轉(zhuǎn)化