SCR催化劑氨存儲(chǔ)模型的研究及其在老化評(píng)價(jià)上的應(yīng)用.pdf

1、柴油機(jī)排放的氮氧化物（NOx）和顆粒物（PM）給大氣環(huán)境帶來了嚴(yán)重的污染。大氣污染問題則催生了日益嚴(yán)格的柴油機(jī)排放標(biāo)準(zhǔn)。因此，降低柴油機(jī)NOx的排放變得更加迫不及待。目前，尿素選擇性催化還原技術(shù)（Urea-SCR）是公認(rèn)的降低柴油機(jī) NOx排放最為有效的技術(shù)之一。但是，Urea-SCR技術(shù)的SCR反應(yīng)模型不夠完善而且在應(yīng)用過程中也出現(xiàn)了氨泄漏及催化劑老化等問題。因此，本文基于對(duì)NH3吸附脫附反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型的研究建立了SCR催化劑氨存儲(chǔ)模

2、型，并利用該模型對(duì)SCR催化劑的穩(wěn)態(tài)氨存儲(chǔ)特性、動(dòng)態(tài)氨存儲(chǔ)及水熱老化評(píng)價(jià)問題進(jìn)行了研究。
　　首先，基于SCR催化劑在微型固定床上的NH3吸附脫附試驗(yàn)，建立了NH3在SCR催化上的單活性位和雙活性位吸附脫附反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，并采用粒子群算法對(duì)兩種模型參數(shù)進(jìn)行辨識(shí)優(yōu)化。對(duì)比吸附脫附試驗(yàn)結(jié)果表明，雙活性位反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型比單活性位反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型能更精準(zhǔn)地描述NH3在SCR催化劑上的吸附脫附過程。
　　其次，在雙活性位吸附脫附反應(yīng)動(dòng)力

3、學(xué)模型的基礎(chǔ)上，建立了適用于涂覆型蜂窩狀SCR催化劑的氨存儲(chǔ)模型，并用試驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)模型的參數(shù)進(jìn)行了辨識(shí)優(yōu)化及對(duì)模型的普遍適用性進(jìn)行了驗(yàn)證。利用氨存儲(chǔ)模型對(duì)SCR催化劑氨存儲(chǔ)特性的研究結(jié)果表明：飽和總存儲(chǔ)量隨溫度的降低、入口NH3濃度的升高而升高，但是基本不受空速的影響；穩(wěn)定總存儲(chǔ)量隨溫度的降低、空速的升高而升高，但是基本不受入口NH3濃度的影響。隨著溫度的升高、空速的升高以及入口NH3濃度的升高，動(dòng)態(tài)氨存儲(chǔ)時(shí)間均會(huì)縮短。
　　最后，

4、利用不同程度水熱老化后催化劑在150℃的NH3吸附脫附試驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)氨存儲(chǔ)模型參數(shù)重新進(jìn)行辨識(shí)優(yōu)化，并對(duì)比分析不同程度水熱老化后的氨存儲(chǔ)模型參數(shù)以及對(duì)不同程度水熱老化后SCR催化劑的氨存儲(chǔ)特性進(jìn)行研究。研究結(jié)果表明：隨著水熱老化溫度的升高，弱吸附位的脫附反應(yīng)活化能基本保持不變，而強(qiáng)吸附位的脫附反應(yīng)活化能則逐漸降低，強(qiáng)吸附位和弱吸附位的吸附容量也逐漸降低，催化劑孔隙率會(huì)減小，有效擴(kuò)散系數(shù)也會(huì)減小。隨著水熱老化溫度的升高，水熱老化后SCR催化劑