表面酸化SCR催化劑的性能及其動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、如今環(huán)境污染日益嚴(yán)重，工業(yè)和交通運(yùn)輸業(yè)等排放的氮氧化物對(duì)大氣的污染也逐年加重。大氣層和空氣中的氮氧化物對(duì)人、動(dòng)植物、建筑物還有土地都有危害。目前使用SCR技術(shù)手段脫除燃料燃燒廢氣中的氮氧化物已經(jīng)逐步成熟，并投入商業(yè)運(yùn)營(yíng)。商業(yè)化的SCR催化劑主要是V-TiO2催化劑。本文將酸引入到釩系催化劑中，提升催化劑表面酸性位，改變釩物種在催化劑表面的負(fù)載形式。并且加入助劑鈰，提升催化過程中催化劑的氧化還原性能。進(jìn)而提升催化劑的反應(yīng)溫度窗口，提升催化

2、活性。
　　本文以納米TiO2為載體負(fù)載釩制得的催化劑，隨著釩負(fù)載量增加催化劑表面出現(xiàn)聚合態(tài)釩物種，催化劑表面適量的聚合態(tài)釩物種對(duì)催化劑脫硝活性十分有利。釩元素折算成五氧化二釩的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為12％，催化活性最好。
　　對(duì)釩負(fù)載量為12%的催化劑進(jìn)行載體酸化，發(fā)現(xiàn)酸相對(duì)載體負(fù)載量為0.1%時(shí)，催化劑脫硝活性最好。對(duì)催化劑進(jìn)行酸化處理后，催化劑表面酸性位明顯增多。在進(jìn)行載體酸化、酸與活性物質(zhì)一同負(fù)載和催化劑表面酸化進(jìn)行比較后發(fā)現(xiàn)，

3、載體酸化表面酸性位最多，脫硝活性最好。說明酸化后不僅提升了催化劑表面酸性位數(shù)量，更重要的是載體酸化后酸占據(jù)了部分釩的負(fù)載位置，使催化劑表面出現(xiàn)更多的聚合態(tài)釩物種，提升催化性能。
　　鈰的加入提升了催化性能，CeO2中的晶格氧加速了催化反應(yīng)中氧化還原速率，提升了催化性能。通過XRD測(cè)試發(fā)現(xiàn)，催化劑表面的釩以無定型形式存在，未出現(xiàn)晶體釩，這對(duì)催化活性十分有利。觀察 SEM圖發(fā)現(xiàn)活性物質(zhì)在催化劑表面分布越均勻，顆粒越小，催化活性越好。<

4、br>　　V:Ce=3:1的載體酸化催化劑表面SCR反應(yīng)遵循E-R機(jī)理。O2濃度達(dá)到3%后繼續(xù)增加O2濃度對(duì)催化劑脫硝活性無影響。催化劑表面NO濃度達(dá)到1.1×10-3（NO/Ar體積比）時(shí)，催化劑表面NO分壓增大使NO更容易分散到催化劑表面與孔徑當(dāng)中，有利于反應(yīng)的進(jìn)行。氨氮比大于等于1時(shí)NH3濃度對(duì)催化活性無影響，NH3表面吸附屬于零級(jí)反應(yīng)。隨著空速的增大，催化劑的脫硝活性降低。以SCR標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)化學(xué)方程式建立反應(yīng)速率方程。并通過實(shí)驗(yàn)將