用于檢測環(huán)境中兩種有機污染物的高靈敏度熒光分子印跡聚合物的制備及其性能研究.pdf

1、酚類物質(zhì)廣泛應用于焦化廠、煉油廠、煤氣廠等行業(yè)中，這些含酚廢水的隨意排放，已經(jīng)造成了水環(huán)境中酚類物質(zhì)的污染愈加嚴重。作為水體環(huán)境污染的典型物質(zhì)之一，4-硝基苯酚（4-NP）已經(jīng)作為農(nóng)藥、醫(yī)藥、染料等精細化學品的中間體廣泛應用。除此之外，隨著醫(yī)藥行業(yè)的發(fā)展，抗生素由于其品種多、價格低廉、使用簡便等優(yōu)點仍廣泛應用于醫(yī)療、農(nóng)業(yè)及養(yǎng)殖等行業(yè)。但是抗生素的過度的使用甚至濫用，過量的抗生素通過動物或人體的代謝等形式進入水環(huán)境中，對水體安全造成威脅，

2、也為人體健康帶來如毒性反應、血清病型反應，引起癌癥等安全隱患。近年來，針對各類水體檢測的結(jié)果表明酚類物質(zhì)及抗生素的含量均超出了水體的自凈能力，該類有機物質(zhì)已經(jīng)成為水體污染的主要物質(zhì)。因此開發(fā)出高效的、有針對性的檢測技術(shù)已經(jīng)成為環(huán)境檢測領域中的熱門課題之一。分子印跡技術(shù)因其操作簡單、富集量大及高度的穩(wěn)定性和長的使用壽命等優(yōu)點而被廣泛應用到環(huán)境污染物的檢測分離。
　　本論文中分別選用4-NP和磺胺甲噁唑（SMO）為目標分子，以分子印跡

3、技術(shù)為主要的技術(shù)手段，以計算機分子動力學模擬為輔助工具，以熒光量子點為光感材料，分別針對目標物制備高性能的、高敏感度的熒光分子印跡聚合物材料，并針對基于計算機分子動力學模擬最優(yōu)條件下制備的熒光分子印跡聚合物材料，進行了一系列的性能表征和實際樣品的檢測。主要研究內(nèi)容如下：
　?。?）首先利用改進了的水熱法合成CdTe量子點（QDs），接著利用“種子-生長”法在CdTe QDs的表面形成一層CdS雜化的SiO2層，得到受SiO2層保護

4、的CdTe QDs（CdTe@SiO2）以備用；接著利用計算機模擬得到4-NP、3-氨丙基-3-乙氧基硅烷（APTES）和正硅酸四乙酯（TEOS）之間最優(yōu)物質(zhì)的量之比，最后利用模擬結(jié)果通過溶膠-凝膠法在CdTe@SiO2的表面制備分子印跡層，去除模板分子，最終得到熒光分子印跡聚合物（CdTe@SiO2-MIPs）。檢測結(jié)果表明，最優(yōu)條件下合成的CdTe@SiO2-MIPs的印跡因子達到2.23，并且對目標物的檢測限高達0.06μmol·

5、L-1。
　?。?）設計10組由SMO、APTES和 TEOS組成的預組裝體系，分別討論APTES和TEOS的量對印跡結(jié)合位點的影響，結(jié)果表明在SMO、APTES和TEOS之間的比例為10:10:40時，預聚合物體系中特殊原子之間的結(jié)合作用最強，而且占整個分析范圍內(nèi)百分比達到86％以上，所以針對SMO的 MIPs的合成采用SMO、APTES和TEOS之間的物質(zhì)的量比為10:10:40。
　?。?）首先利用st(o)ber法合

6、成SiO2，其次以SiO2為載體在其表明合成CdTe QDs，得到熒光納米材料SiO2@CdTe，最后在SiO2@CdTe的表面利用（2）中計算模擬結(jié)果合成最優(yōu)條件下熒光分子印跡聚合物SiO2@CdTe@MIPs；為了提高分離效果，在SiO2@CdTe@MIPs的基礎上引入了磁性納米材料Fe3O4，得到磁性熒光分子印跡聚合物Fe3O4@SiO2@CdTe@MIPs。實驗結(jié)果表明，SiO2@CdTe@MIPs和Fe3O4@SiO2@CdT