鈰鋯摻雜對(duì)堇青石基CuO-Al2O3催化劑脫硝性能的影響.pdf

1、氮氧化物(NOX)是造成諸如酸雨、霧霾和光化學(xué)煙霧等環(huán)境問題的主要污染物之一，嚴(yán)重影響了我國的生態(tài)環(huán)境、人體健康和經(jīng)濟(jì)社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展。選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是當(dāng)前脫除NOX最為有效的技術(shù)手段，目前國內(nèi)外商業(yè)化應(yīng)用最為成熟的SCR催化劑主要是釩基催化劑，而V2O5的劇毒性和致癌性又一直限制著其應(yīng)用。蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑因?yàn)槠錈o毒、高效、廉價(jià)、環(huán)保的優(yōu)點(diǎn)被認(rèn)為是釩基SCR催化劑的潛在替代品，但是由于活性組分Cu在SO

2、2存在下生成的CuSO4物種易受煙氣中H2O的影響而造成的脫硝活性和穩(wěn)定性降低等問題，深入研究并改善CuO/Al2O3催化劑的脫硝性能具有重要意義。
　　本文的主要研究思路和內(nèi)容:針對(duì)蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑的脫硝性能，分析了其反應(yīng)過程中逐漸失活的原因;從加入助劑CeO2，穩(wěn)定活性組分銅的角度考慮，研究了鈰的負(fù)載方式和負(fù)載量對(duì)催化劑脫硝穩(wěn)定性的影響;從加入助劑鈰鋯固溶體，減少催化劑表面水汽吸附的角度考慮，研究了鈰鋯固溶

3、體對(duì)催化劑脫硝性能的影響。得出以下結(jié)論:
　　1.煙氣環(huán)境中水汽會(huì)促使CuSO4聚集，造成催化劑失活，與NH3存在競(jìng)爭(zhēng)吸附的作用，影響了催化劑的脫硝活性。抑制催化劑失活，提高脫硝穩(wěn)定性的關(guān)鍵是穩(wěn)定活性組分Cu和減少催化劑表面水汽的吸附。
　　2.鈰的負(fù)載方式對(duì)蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑的脫硝活性和穩(wěn)定性有一定影響。分步浸漬和共浸漬CeO2不會(huì)改善脫硝活性和穩(wěn)定性，而Al2O3和CeO2共同涂覆作為載體可以提高脫硝穩(wěn)

4、定性。鈰最佳負(fù)載量的催化劑為Cu(1)/Ce(5.0)+Al(20)，相比于蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑，它的脫硝活性和穩(wěn)定性都有了明顯的提高。
　　3.Al2O3和CeO2共同涂覆作為載體不僅可以使CeO2與Al2O3有更強(qiáng)烈的相互作用，還可以與Cu緊密結(jié)合，使活性組分銅能夠進(jìn)入鈰的晶格中形成Ce-O-Cu固溶體，減少活性組分銅在催化劑表面的暴露，從而提高脫硝穩(wěn)定性。拉曼和H2-TPR證明，CeO2負(fù)載量為5％時(shí)，可以最

5、大限度地提高CuO/Al2O3催化劑表面位于430cm-1處Cu2+-O-Ce4+鍵的拉曼信號(hào)，從而提高了氧空位的形成和氧吸附能力，降低了H2-TPR的還原峰溫，促進(jìn)了晶格氧遷移，提高了脫硝活性，且與脫硝性能結(jié)果相符。
　　4.鈰鋯摻雜形成的鈰鋯固溶體可以進(jìn)一步提高蜂窩堇青石基CuO/Al2O3催化劑的脫硝性能。鈰鋯固溶體的加入使得CuSO4與各組分的相互作用增強(qiáng)，維持催化劑表面Cu的高度分散和價(jià)態(tài)分布，不易聚集或流失;提高了固溶