納米氧化鋯基SCR催化劑脫硝性能研究.pdf

1、碩士學位論文管昊南昴范大學環(huán)境科學摘要摘要氮氧化物是大氣的主要污染物之一，選擇性催化劑還原法(SelectiveCatalyticReduction，SCR)被認為是最好的煙氣脫硝技術(shù)，研發(fā)具有高活性的低溫SCR催化劑成為近年來的研究熱點。本論文以不同晶型結(jié)構(gòu)的納米Zr02為載體，采用浸漬負載法，制備出MnCe／Zr02負載型催化劑，并對其低溫脫硝性能進行了研究。首先，采用共沉淀法制備出室溫穩(wěn)定存在的不同晶型納米Zr02粉體，作為SCR

2、催化劑的載體材料。采用X射線衍射(XRD)、激光拉曼散射(Raman)和透射電鏡(TEM)等對獲得的納米Zr02粉體的晶型結(jié)構(gòu)、粒徑、比表面積進行了表征，分析煅燒溫度和改性劑摻雜量對納米Zr02晶型結(jié)構(gòu)的影響，得到了不同晶型納米Zr02粉體的穩(wěn)定化制備工藝。其次，以三種不同晶型結(jié)構(gòu)的納米Zr02作為載體，采用浸漬法制備出MnCe／Zr02催化劑，研究其成分配比、添加助劑類別、載體晶型等條件對催化劑脫硝性能的影響。發(fā)現(xiàn)，Mn—Ce／ZrO

3、：催化劑呈現(xiàn)脫硝效率隨溫度不斷升高的特點，同時隨著活性組分(Mn—Ce氧化物)負載量的增加，SCR活性也不斷增強。其中，在60～120℃溫度段，10m、10t和10c三種催化劑均表現(xiàn)出良好的低溫SCR活性。以三種金屬元素(Fe、Ag和Cu)的氧化物作為助劑，經(jīng)二次負載摻雜后對催化劑的低溫SCR活性影響較大，三種助劑的加入均不同程度降低了相應(yīng)MnCe／Zr02催化劑的低溫SCR活性。此外，研究了納米Zr02的晶型結(jié)構(gòu)對催化劑脫硝性能的影響

4、作用，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在相同MnCe負載量條件下，不同晶型納米Zr02作為載體的MnCe／Zr02催化劑會表現(xiàn)出不同的低溫SCR活性，總體體現(xiàn)為[Conv】。[Conv]，[ConV]。的載體晶型效應(yīng)。通過XRD、BET、XPS等表征分析得出：負載型MnCe／Zr02催化劑的表面孔結(jié)構(gòu)有利于催化脫硝反應(yīng)的進行：對5％Mn—Ce／c—Zr02系催化劑的XPS分析發(fā)現(xiàn)，5c具備最豐富的表面晶格氧，5m含有最多的表面羥基氧；5％MnCe／cZr02

5、系催化劑的對應(yīng)還原能力大小順序為A(Sc)A(5f)A(5m)；NH3在5c、5f催化劑上主要是吸附在強Lewis酸性位上，在5m催化劑上部分NH3是吸附在Br6nsted酸性位上，MnCe復(fù)合氧化物負載于tZr02和c—Zr02時跟mZr02相比具有更多的表面Lewis酸性位，更多的NH3會吸附在其表面形成配位態(tài)的NH3，而mZr02負載的MnCe催化劑具有較多的Br6nsted酸性位，NH3在其表面以NH4形式吸附，與N02生成中間