稀土氧化物對(duì)SCR脫硝催化劑結(jié)構(gòu)與性能的影響.pdf

1、氮氧化物(NOx)是形成酸雨以及光化學(xué)煙霧的罪魁禍?zhǔn)?嚴(yán)重破壞環(huán)境和損害人體健康。選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是重要的煙氣脫硝技術(shù),而催化劑是其中的關(guān)鍵技術(shù)之一。但是其核心技術(shù)掌握在少數(shù)發(fā)達(dá)國(guó)家手中,并且SCR催化劑技術(shù)有許多急需改進(jìn)和提高的地方,所以研究具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)、高效低成本的SCR脫硝催化劑具有非常重要的現(xiàn)實(shí)意義。
　　本文首先研究以納米TiO2為載體,負(fù)載不同配比的V2O5和WO3為活性組分,通過(guò)擠壓成型技術(shù),制備蜂窩

2、狀SCR脫硝催化劑。在自主搭建的催化劑脫硝試驗(yàn)裝置上對(duì)其脫硝性能進(jìn)行試驗(yàn)研究和檢測(cè)分析,探討V2O5和WO3負(fù)載量對(duì)釩鈦類催化劑性能的影響,得到最佳性能配比。通過(guò)添加稀土氧化物對(duì)釩鈦類催化劑進(jìn)行改性,制備負(fù)載不同含量氧化鈰、氧化鑭和氧化鉺的催化劑,探索稀土氧化物種類及含量對(duì)釩鈦類催化劑性能的影響。采用SEM、EDS、XRD、BET等分析方法對(duì)催化劑進(jìn)行表征;在自制試驗(yàn)裝置上研究和討論了反應(yīng)溫度、空速、氨氮比、氮氧化物濃度、氧濃度和鍛燒溫

3、度對(duì)催化性能的影響。最后對(duì)催化劑的SCR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行初步研究。
　　研究結(jié)果表明:1％V-10％W催化劑的各方面綜合性能最佳,其最高脫硝效率達(dá)到94.51％;在300℃～450℃溫度窗口中,脫硝效率都在88％以上;稀土氧化物的負(fù)載量對(duì)釩鈦脫硝催化劑的脫硝性能有著較大影響,其中CeO2的負(fù)載量為1％時(shí)脫硝性能最佳,La2O3的負(fù)載量為1.5％時(shí),脫硝效率較好;焙燒溫度對(duì)催化劑的比表面積有較大影響,所用TiO2的比表面積為89.46

4、 m2?g-1,而1％V-10％W催化劑經(jīng)過(guò)600℃和750℃焙燒后比表面積分別降為74.32和43.49 m2?g-1;焙燒溫度對(duì)催化劑的強(qiáng)度也有顯著影響,600℃和750℃焙燒后1％V-10％W催化劑的抗壓強(qiáng)度分別為1.58和2.00 MPa;含稀土催化劑的強(qiáng)度高于不含稀土催化劑,含1％CeO2的催化劑600℃和750℃時(shí)抗壓強(qiáng)度分別達(dá)到2.97和3.50 MPa;1％Ce-V催化劑在250℃時(shí)的脫硝效率達(dá)到90％,在300～450

5、℃范圍,其脫硝效率都超過(guò)97％;1％La-V在350℃時(shí)的脫硝效率達(dá)到97.45％;添加稀土元素提高釩鈦類催化劑7％左右的抗中毒能力,損失率最小的是0.5％La-V催化劑,為59.66％,其次是1％La-V催化劑,而無(wú)稀土元素的催化劑的損失率為67.41％。
　　在200～350℃范圍內(nèi),隨反應(yīng)溫度升高,各催化劑脫硝效率都迅速提高,350℃時(shí)達(dá)到最大值,400℃之后有所下降;在同一溫度下,各種催化劑的脫硝效率都隨空速增大而降低;在

6、氨氮比小于1時(shí),各催化劑的脫硝效率隨氨氮比增加而明顯增加,大于1時(shí),脫硝效率幾乎保持不變;當(dāng)O2濃度小于2％時(shí),脫硝效率很低,大于4％時(shí),趨于最佳,O2濃度繼續(xù)增加,趨于平緩;所研制的催化劑適合脫除氮氧化物的濃度范圍較寬廣;1％V-10％W催化劑合適的煅燒溫度為600℃,煅燒溫度升高將顯著降低NOx脫硝效率和損失溫度窗口;1％Ce-V催化劑在600℃焙燒時(shí)得到的脫硝性能較高,而750℃燒結(jié)時(shí)得到的抗壓強(qiáng)度更大;添加稀土氧化物可以提高釩鈦