CeO-,2-基氧化物涂層負(fù)載Pd催化劑的VOCs催化燃燒性能研究.pdf

1、在現(xiàn)有的眾多處理技術(shù)中，催化燃燒法是消除揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)污染最有效方法之一，具有設(shè)備簡單，能耗低，消除效果好等特點。而催化劑是催化燃燒法消除VOCs的關(guān)鍵技術(shù)。本研究基于Pd催化劑優(yōu)良的VOCs的催化燃燒性能，用稀土復(fù)合氧化物新涂層代替?zhèn)鹘y(tǒng)的Al2O3涂層制備負(fù)載Pd的燃燒催化劑，具有較高的活性和熱穩(wěn)定性。用XRD、Raman、H2-TPR、CO-TPD、BET、SEM、XRF等方法對催化劑進(jìn)行了詳細(xì)的表征。 文中采

2、用浸漬法在堇青石蜂窩陶瓷載體表面涂覆了Y2O3新涂層，研究表明Y2O3涂層與蜂窩陶瓷結(jié)合牢固，具有良好的抗振蕩性能。Y2O3涂層具有很好的吸附H2PdCl4能力，非常適合制備蜂窩陶瓷負(fù)載Pd催化劑。Pd/Y2O3催化劑，低溫焙燒表層存在CO32-物種，高溫焙燒CO32-物種消失，H2-TPR過程中低溫脫附的CO32-物種容易和H2發(fā)生甲烷化反應(yīng)。由于PdO的高度分散和與Y2O3涂層的強(qiáng)相互作用，使Pd/Y2O3催化劑具有良好的催化活性和

3、熱穩(wěn)定性。高溫下PdO燒結(jié)及PdO的分解是Pd/Y2O3催化劑催化活性下降的主要原因。 CeO2基復(fù)合氧化物(CexY1-xOδ)涂層與蜂窩陶瓷結(jié)合牢固，抗振蕩能力強(qiáng)，不易脫落。當(dāng)x≤0.8時，CexY1-xOδ涂層具有較好的吸附H2PdCl4能力，非常適合制備負(fù)載Pd催化劑。500℃焙燒Pd/CexY1-xOδ催化劑CexY1-xOδ涂層以CeO2和Y2O3混合氧化物形式存在；活性組分以PdO形式存在。對甲苯和乙酸乙酯的催化性

4、能與CexY1-xOδ涂層的組成有密切的關(guān)系。當(dāng)涂層組成為Ce0.8Y0.2Oδ時催化活性最好。Pd/CexY1-xOδ催化劑的氧化活性與CO-TPD中CO2脫附量有對應(yīng)關(guān)系，CO2脫附量大的催化劑有利于甲苯和乙酸乙酯的氧化。 選擇催化活性最好的Pd/Ce0.8Y0.2Oδ催化劑，來考察溫度對催化劑的影響。Ce08Y02Oδ涂層在低溫下(≤700℃)以CeO2和Y2O3混合氧化物形式存在，高溫下(≥900℃)CeO2和Y2O3發(fā)

5、生固相反應(yīng)生成了CeO2-Y2O3固溶體。Pd/Ce0.8Y0.2Oδ催化劑具有良好的低溫甲苯和乙酸乙酯的催化活性，同時具有優(yōu)良的高溫?zé)岱€(wěn)定性。催化劑能夠擁有良好的熱穩(wěn)定性，可能是因為高溫焙燒下CeO2-Y2O3固溶體的生成和PdO的穩(wěn)定存在。而高溫下Pd/Ce0.8Y0.2Oδ催化劑活性的下降可能與PdO的晶粒的明顯變大和比表面積明顯變小有關(guān)。Y2O3、Ce0.8Y0.2Oδ涂層的性能優(yōu)越，負(fù)載Pd催化劑不但具有高活性，同時具有高的熱