鈰鑭復(fù)合氧化物涂層摻雜鈀整體催化劑催化燃燒性能研究.pdf

1、近年來，由揮發(fā)性有機(jī)廢氣所帶來的空氣污染問題日趨嚴(yán)重。在眾多的治理技術(shù)中，催化燃燒法去除有機(jī)污染物作為一種理想的環(huán)境治理技術(shù)而倍受關(guān)注。催化燃燒法具有設(shè)備簡(jiǎn)單，能耗低，消除效果好等特點(diǎn)。催化劑選擇及制備是催化燃燒法消除VOCs的關(guān)鍵技術(shù)。本文用堇青石蜂窩陶瓷做第一載體，以鈰基復(fù)合氧化物涂層為第二載體，制備出低起燃溫度和高熱穩(wěn)定性的整體催化劑。本研究基于Pd催化劑優(yōu)良的VOCs的催化燃燒性能以及鈰基復(fù)合氧化物優(yōu)異的儲(chǔ)氧釋放氧性能、增強(qiáng)的氧

2、化還原性能，在堇青石蜂窩陶瓷載體上開發(fā)了一種新的CeO2-La2O3復(fù)合氧化物涂層，同時(shí)將活性組分PdO引入，制備了一系列整體催化劑。以甲苯的催化燃燒作為VOCs催化燃燒的模型反應(yīng)，考察了催化劑的催化活性和高溫?zé)岱€(wěn)定性。采用XRD、Paman、H2-TPR、化學(xué)吸附、氮?dú)馕摳?、SEM等方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，將催化燃燒性能與表面性質(zhì)進(jìn)行了關(guān)聯(lián)。本文的主要研究?jī)?nèi)容如下： 1.采用浸漬法制備了一系列不同鈰鑭比的Pd/CexLa1

3、-xOδ/載體(x=1，0.8，0.6，0.5)整體催化劑，研究發(fā)現(xiàn)，該催化劑涂層與蜂窩陶瓷結(jié)合牢固，具有良好的抗震蕩性能。催化劑對(duì)甲苯燃燒活性的大小順序?yàn)镻d/Ce0.8La0.2Oδ/載體>Pd/Ce0.6La0.4Oδ/載體>Pd/CeO2/載體>Pd/Cc0.5La0.50a/載體?；钚越M分PdO、CeO2-La2O3涂層及載體之間存在著相互作用，改變了催化劑的還原性質(zhì)，進(jìn)而影響催化劑的催化活性。 2.選擇催化活性最好

4、的Pd/Ce0.8La0.205/載體整體催化劑，來研究焙燒溫度對(duì)其活性影響。500℃焙燒的Pd/Ce0.8La0.2Oδ/載體整體催化劑，涂層很好的分散在載體表面，利于活性組分PdO的分散，提高催化活性。該催化劑的催化活性最高，甲苯轉(zhuǎn)化率為90％以上的最低反應(yīng)溫度為210℃。隨著焙燒溫度的升高，活性物種PdO、涂層CeO2-La2O3顆粒的燒結(jié)長(zhǎng)大，催化活性降低明顯，與前期鈰鋯涂層催化劑相比，催化劑高溫性能沒有得到明顯改善。

5、 3.采用浸漬法分別制備了Pd/Ce0.8Zr0.15La0.05Oδ及Pd/Ce0.8Zr0.2O2整體式蜂窩陶瓷催化劑，考察了不同溫度焙燒的兩類整體催化劑甲苯催化燃燒性能。研究結(jié)果表明，該類催化劑的涂層同樣具有良好的抗震蕩性能。隨著焙燒溫度升高，催化劑比表面積下降、Raman圖譜CeO2及PdO峰強(qiáng)度增加、H2-TPR中Ce4+還原峰向高溫方向移動(dòng)，同時(shí)PdO分散度下降，相應(yīng)甲苯催化氧化活性下降。與Ce0.8Zr0.2O2涂層催化劑