SAS法制備錳鈰復合氧化物催化劑的顆粒形貌控制研究.pdf

1、火電廠NOx排放接近總排放量的的48％,逐漸成為重要的空氣污染源。用NH3做還原劑通過選擇性催化還原法(SCR)脫除是最行之有效的方法之一。近年來,低溫SCR技術(shù)因能很好的節(jié)約能源、降低運行的成本而越來越受到關(guān)注,錳鈰復合氧化物(MnOx-CeO2)即為具有較好的低溫活性的催化劑之一。超臨界抗溶劑(SAS)技術(shù)能制備出分布窄、粒徑小的納米級催化劑。本課題組將其應用于制備錳鈰復合氧化物,得到了具有特殊形貌結(jié)構(gòu)的中空納米球催化劑并表現(xiàn)出良好

2、的儲放氧性能及低溫催化活性。但也出現(xiàn)了SAS法制備氧化物顆粒的共同問題:顆粒橋連、團聚較嚴重,比表面積不高。針對這些問題,本研究在前人工作基礎(chǔ)上,探索將表面活性劑用于SAS法制備無機氧化物顆粒,嘗試制備分散性較好、比表面積高的MnOx-CeO2納米球催化劑,同時對其結(jié)構(gòu)及低溫SCR催化性能進行考察。
　　研究通過實驗篩選出了適宜的表面活性劑PVP及P123,將其應用于SAS法制備MnOx-CeO2催化劑,成功制備出顆粒分散度及比表

3、面積均得到較好改善的MnOx-CeO2納米球。通過對實驗的過程參數(shù)研究發(fā)現(xiàn):通過改變溫度、壓力、及表面活性劑與鹽的質(zhì)量比等參數(shù),可有效調(diào)控顆粒的形貌、粒徑、顆粒分散度及比表面積。最終成功合成了分散性較好、比表面積較高的介孔MnOx-CeO2復合氧化物催化劑。
　　對以PVP及P123輔助制備樣品的對比研究發(fā)現(xiàn),表面活性劑輔助制備的樣品晶格氧的遷移性能有所增強,氧化能力有所提高,且加入PVP更有利。PVP輔助制備的MnOx-CeO2

4、納米球催化劑的SCR性能優(yōu)于P123輔助制備的催化劑,主要是由于比表面積(79.35m2/g)比較大、表面的Mn2p結(jié)合能及Mn/Ce表面原子比更適中、表面氧物種更多、還原性更高、氧活化能力更好。
　　對于MnOx-CeO2-PVP復合氧化物催化劑,增加錳含量,比表面積增大,高價態(tài)錳增多;當Mn/Ce比為1:1時,其低溫SCR反應活性最高,主要是由于該樣品有適中的Mn2p結(jié)合能及表面Mn/Ce較多的表面氧空位和最好的氧化還原性能。