Mn基催化劑上VOCs催化氧化性能研究.pdf

1、催化燃燒法是一種能耗低、效率高的有機(jī)廢氣(VOCs)治理方法,該方法由于設(shè)備簡單,不易形成NOx二次污染及安全性能好等優(yōu)點在當(dāng)前VOCs處理技術(shù)中深受關(guān)注,而催化劑的性能是催化燃燒技術(shù)的核心。含氯有機(jī)廢氣是較難治理的一類廢氣,目前所采用的有Pd、Au等貴金屬催化劑以及Cr基類催化劑。貴金屬催化劑催化活性較好,但價格昂貴；Cr基類催化劑因其含有較強(qiáng)的毒性需避免使用。其他非貴金屬催化劑因活性較差而難以達(dá)到應(yīng)用要求。因此,開發(fā)經(jīng)濟(jì)、無毒、高催

2、化性能的催化劑用于含氯有機(jī)廢氣處理以滿足工業(yè)有機(jī)廢氣處理的需要,是本論文的研究目標(biāo)。本論文的主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:
　　 1、采用通過溶膠凝膠法制備了系列Ce1-xMnxO2催化劑,并考察了該系列催化劑對CH2Cl2氧化的催化性能。實驗結(jié)果表明,此系列催化劑對CH2Cl2氧化的活性較好,在480℃就能將CH2Cl2完全氧化。XRD結(jié)果表明,有部分Mn離子進(jìn)入了CeO2骨架中形成了固溶體；XPS結(jié)果表明,催化劑中Mn以+3和+4

3、價存在；H2-TPR結(jié)果表明,催化劑中Ce的加入降低了MnOx中晶格氧的還原溫度。反應(yīng)的本征活性順序為Ce0.8Mn0.2O2>Ce0.6Mn0.4O2>Ce0.5Mn0.5O2>Ce0.4Mn0.6O2>Ce0.2Mn0.8O2>CeO2>MnOx。這是由于Ce的添加提高了催化劑中MnOx晶格氧的活潑程度,進(jìn)而影響反應(yīng)性能。
　　 2、以KMnO4和MnSO4為前驅(qū)體在酸性介質(zhì)中采用回流法合成了氧化錳八面體分子篩(OMS-2)

4、,考察了OMS-2催化劑對CH2Cl2的催化氧化性能,并運用SEM、XRD等方法對對OMS-2進(jìn)行表征?；钚越Y(jié)果表明OMS-2對CH2Cl2的催化氧化活性較好。從SEM圖片可以看出OMS-2分子篩為一唯納米棒狀結(jié)構(gòu),XRD結(jié)果表明所合成的樣品為典型的OMS-2的cryptomelane結(jié)構(gòu)。
　　 3、以O(shè)MS-2為前驅(qū)體,采用浸漬法制備了系列Ce／OMS-2催化劑,并考察了催化劑對CH2Cl2的催化氧化性能和熱穩(wěn)定性。實驗結(jié)果

5、表明1.0Ce／OMS-2催化劑的活性最好,H2-TPR結(jié)果表明1.0Ce／OMS-2催化劑的還原峰向低溫方向偏移,說明該催化劑具有更好的氧化還原性能。我們認(rèn)為這些是導(dǎo)致該催化劑活性較好的主要原因。此外Ce／OMS-2催化劑具有好的反應(yīng)穩(wěn)定性。
　　 4、以O(shè)MS-2為前驅(qū)體,采用浸漬法制備了系列Al／OMS-2催化劑,并考察了其對CH2Cl2的催化氧化性能和熱穩(wěn)定性,活性結(jié)果表明隨著Al負(fù)載量的增加催化劑對CH2Cl2的氧化的