以氧化鉍為基質(zhì)的金屬納米顆粒復(fù)合薄膜的超快光物理研究.pdf

1、本論文通過飛秒時間分辨的泵浦-探測，(超外差)光學(xué)克爾效應(yīng)(OKE)，和z-scan等實驗技術(shù)，研究了一系列以氧化鉍為基質(zhì)的貴金屬納米復(fù)合薄膜的超快能量弛豫過程和三階非線性光學(xué)性質(zhì)，分析了金屬濃度、顆粒尺寸、薄膜微結(jié)構(gòu)和激發(fā)光強(qiáng)等因素對這類材料超快光物理特性的影響。 主要研究內(nèi)容和相應(yīng)創(chuàng)新結(jié)論如下： 1.通過飛秒泵浦-探測技術(shù)，研究了由磁控共濺射法制備的一系列不同Ag含量的Ag：Bi2O3納米復(fù)合薄膜的超快能量弛豫過程。

2、結(jié)果發(fā)現(xiàn)在中等激發(fā)強(qiáng)度下，Ag含量相對較低的薄膜(Ag原子比濃度小于40﹪)具有比較快的能量弛豫過程和較弱的激發(fā)光強(qiáng)依賴性；而Ag含量較高的薄膜(～45﹪-60﹪)，能量弛豫過程隨Ag含量增加而明顯變慢，并表現(xiàn)出明顯的激發(fā)光強(qiáng)依賴性。結(jié)合對薄膜微結(jié)構(gòu)的分析，我們提出在Ag含量較低的薄膜中，存在較強(qiáng)的顆粒-基質(zhì)界面耦合，提供了額外的能量弛豫途徑，導(dǎo)致較快的弛豫過程；而對Ag含量較高的薄膜，Ag顆粒間的粘連和Bi2O3的疏松結(jié)構(gòu)導(dǎo)致界面耦合

3、較弱，激發(fā)電子的能量弛豫主要通過顆粒內(nèi)電子-聲子耦合完成，因而表現(xiàn)出較慢的弛豫過程和較強(qiáng)的激發(fā)強(qiáng)度依賴性。 2.利用飛秒OKE技術(shù)，研究了Ag：Bi2O3系列復(fù)合薄膜的超快非線性光學(xué)響應(yīng)。發(fā)現(xiàn)Ag含量對薄膜的有效三階非線性系數(shù)(χ(3))具有明顯的影響，在13.2﹪-35.7﹪的范圍內(nèi)，χ(3)隨Ag含量的增加而變大，這主要來源于Ag顆粒密度的增加和顆粒間電磁偶極-偶極耦合導(dǎo)致的局域場增強(qiáng)；高于35.7﹪后，繼續(xù)增加Ag含量則導(dǎo)

4、致χ(3)的減小，這反映了顆粒粘連成片而使局域場被削弱。研究表明對薄膜進(jìn)行退火加熱處理可明顯增大χ(3)，通過Mie理論計算顆粒內(nèi)電場，發(fā)現(xiàn)這主要反映了局域場增強(qiáng)因子的尺寸依賴性。對OKE響應(yīng)時間特性的分析，我們認(rèn)為在亞皮秒時域，薄膜的非線性響應(yīng)主要來源于Ag顆粒內(nèi)的光生熱電子。 3.利用飛秒泵浦-探測、OKE、和z-掃描實驗技術(shù)研究了Cu：Bi2O3納米復(fù)合薄膜的超快非線性光學(xué)響應(yīng)。在較高激發(fā)強(qiáng)度下，未經(jīng)退火處理的Cu：Bi2

5、O3薄膜表現(xiàn)出瞬時的OKE響應(yīng)，而且χ(3)主要為實部，由于薄膜中Cu的結(jié)晶較差，我們認(rèn)為非線性響應(yīng)主要來源于無定形態(tài)Cu或Cu-Bi-O成分中電子的極化，也可能包括氧化鉍基質(zhì)的貢獻(xiàn)。經(jīng)600℃退火處理后，材料的結(jié)構(gòu)和超快光學(xué)響應(yīng)均有明顯的優(yōu)化，OKE信號出現(xiàn)皮秒量級的弛豫過程，反映了顆粒內(nèi)光生熱電子的貢獻(xiàn)，這與χ(3)虛部的增強(qiáng)相符。 總之，本論文研究了以氧化鉍為基質(zhì)的幾類貴金屬納米顆粒復(fù)合薄膜的超快光物理性質(zhì)，分析了超快響應(yīng)