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文檔簡介
1、有機共軛分子因具有成本低廉、結(jié)構(gòu)多變、非線性極化率大和響應(yīng)速度快等特點,在全光開關(guān)、光限幅、雙光子熒光成像、光學(xué)信息存儲、光學(xué)微加工及光動力療法等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。有機共軛材料的宏觀非線性光學(xué)性質(zhì)依賴于材料的微觀結(jié)構(gòu)和激發(fā)態(tài)的非線性極化。通過研究不同結(jié)構(gòu)的有機共軛分子在飛秒脈沖激發(fā)下的非線性光學(xué)性質(zhì)及激發(fā)態(tài)動力學(xué)響應(yīng),一方面可以加深人們對激光與物質(zhì)相互作用的認(rèn)識和理解,另一方面也可為今后開發(fā)新型非線性光學(xué)材料提供理論指導(dǎo)和實驗支持
2、。本論文針對有機陽離子、鹵族陰離子效應(yīng)、主要非線性基團在前線分子軌道的占有比率、外圍功能團及分子內(nèi)部的能量轉(zhuǎn)移過程,利用Z掃描技術(shù)和時間分辨的泵浦探測技術(shù)對多種功能有機共軛小分子的超快非線性吸收及光物理機理進(jìn)行了理論分析和實驗探究,解析出物質(zhì)內(nèi)在的結(jié)構(gòu)-性能的關(guān)系,開展的研究工作包括下面幾個部分:
利用Z掃描方法、光限幅實驗及瞬態(tài)吸收譜從鹵族陰離子和有機陽離子基團兩種組分要素對有機共軛嗪類材料的超快非線性響應(yīng)進(jìn)行系統(tǒng)研究。發(fā)現(xiàn)
3、嗪類材料的超快非線性吸收主要與分子結(jié)構(gòu)中的有機陽離子基團有關(guān),而鹵族陰離子對非線性吸收貢獻(xiàn)較少;結(jié)合飛秒瞬態(tài)吸收譜,通過建立簡化的三能級光物理模型,確定了四種材料的單重激發(fā)態(tài)吸收截面和單重激發(fā)態(tài)壽命。
利用量子化學(xué)計算、多波段Z掃描實驗和飛秒脈沖下的簡并泵浦探測及瞬態(tài)吸收譜實驗對含芘基同分異構(gòu)體的寬波段非線性光學(xué)響應(yīng)進(jìn)行了系統(tǒng)地研究。通過量子化學(xué)計算出各個組分在前線分子軌道中的占有比率,發(fā)現(xiàn)在同分異構(gòu)體中芘基在前線分子軌道的占
4、有率越高,非線性光學(xué)響應(yīng)也越強;結(jié)合Z掃描及瞬態(tài)吸收譜實驗分析了同分異構(gòu)體的寬波段非線性吸收機制,通過對不同能量下Z掃描曲線的數(shù)值擬合提取出不同波長的光吸收參數(shù)。
利用飛秒瞬態(tài)吸收譜對不同外圍功能團的芘類及查爾酮衍生物的激發(fā)態(tài)動力學(xué)特性進(jìn)行了研究。發(fā)現(xiàn)通過簡單的給體改變,可實現(xiàn)兩個查爾酮分子在整個可見光區(qū)域激發(fā)態(tài)光譜的反轉(zhuǎn),依據(jù)量子化學(xué)理論并結(jié)合光動力學(xué)響應(yīng)曲線,建立了光物理模型并分別提取出了兩個查爾酮分子的光物理參數(shù);發(fā)現(xiàn)外
5、圍功能團可在皮秒量級(從幾百皮秒變化到幾皮秒)調(diào)控芘類衍生物的單重激發(fā)態(tài)壽命,通過量子化學(xué)理論分析了單重激發(fā)態(tài)的壽命與分子能隙的關(guān)聯(lián)性。
利用皮秒和飛秒的Z掃描研究含鎳金屬的卟啉-酞菁鍵合物在不同脈寬下的非線性光學(xué)響應(yīng),通過飛秒的簡并泵浦探測技術(shù)研究這類材料的超快光動力學(xué)特性,發(fā)現(xiàn)能量轉(zhuǎn)移過程發(fā)生的時間尺度在幾百個飛秒,是導(dǎo)致卟啉-酞菁鍵合物從反飽和吸收(飛秒條件下)到飽和吸收(皮秒條件下)的主要原因,根據(jù)能量轉(zhuǎn)移模型及速率方
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