一碳反應(yīng)中Cu基催化劑的結(jié)構(gòu)調(diào)變與催化性能調(diào)控研究.pdf

1、聲明尸明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個(gè)人或集體己經(jīng)發(fā)表或撰寫過的科研成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均己在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。論文作者簽名：紐日飆緲乒尼關(guān)于學(xué)位論文使用權(quán)的說明本人完全了解太原理工大學(xué)有關(guān)保管、使用學(xué)位論文的規(guī)定，其中包括：①學(xué)校有權(quán)保管、并向有關(guān)部門送交學(xué)位論文的原件與復(fù)印件；②學(xué)

2、?？梢圆捎糜坝?、縮印或其它子復(fù)制手段復(fù)制并保存學(xué)位論文；⑧學(xué)?？稍试S學(xué)位論文被查閱或借閱；④學(xué)校可以學(xué)術(shù)交流為目的，復(fù)制贈(zèng)送和交換學(xué)位論文；⑤學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學(xué)位論文在解密后遵守此規(guī)定)。作者簽名：二至!壟日期：絲絲乏絲導(dǎo)師簽名：日期：a卅—3—ljz太原理丁人學(xué)博士研究生學(xué)位論文型Cu基催化劑篩選、改性和設(shè)計(jì)的實(shí)驗(yàn)線索，豐富了一碳化學(xué)反應(yīng)的催化基礎(chǔ)理論。主要結(jié)論如下：1Cu基催化劑上C02加氫合成甲醇反應(yīng)中，

3、可以通過第二金屬摻雜、載體選擇和活性組分結(jié)構(gòu)大小這3種方式調(diào)變Cu基催化劑結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)對(duì)催化劑活性、選擇性和穩(wěn)定性的調(diào)控；Cu基催化劑上C02加氫合成甲醇反應(yīng)主要包括經(jīng)CO和HCOO兩類中間體的3條反應(yīng)路徑。本文計(jì)算篩選得到的羥基化負(fù)載型PdCu／yA1203雙金屬催化劑是C02加氫合成甲醇較適宜的催化劑，能夠高活性、高選擇性地生成甲醇，且該催化劑穩(wěn)定性較高。2Cu基催化劑上合成氣合成乙醇反應(yīng)中，需要引入甲烷，通過具有全新反應(yīng)機(jī)理的甲烷合

4、成氣合成乙醇反應(yīng)路線，以實(shí)現(xiàn)合成乙醇的反應(yīng)過程中關(guān)鍵控制步驟的改變，進(jìn)而有效地通過催化劑的結(jié)構(gòu)調(diào)變實(shí)現(xiàn)對(duì)催化劑活性和選擇性的調(diào)控。本文計(jì)算篩選得到的第二金屬Rh摻雜調(diào)變的RhCu雙金屬催化劑是適宜于甲烷一合成氣合成乙醇反應(yīng)的高效催化劑，對(duì)甲烷合成氣合成乙醇反應(yīng)顯示了高活性和高選擇性；其中，第二金屬摻雜調(diào)變的雙金屬Cu基催化劑對(duì)CO較強(qiáng)的吸附能力和具有CH4解離生成CH3較高的催化活性，是決定雙金屬Cu基催化劑對(duì)甲烷。合成氣合成乙醇反應(yīng)具