微通道中高分子溶液流變特性與橫向遷移行為研究.pdf

1、受限高分子溶液動(dòng)力學(xué)研究對(duì)于制備和加工高分子材料、改進(jìn)生產(chǎn)工藝以及指導(dǎo)成型機(jī)械的設(shè)計(jì)是非常重要的，同時(shí)對(duì)一些傳統(tǒng)的應(yīng)用，如潤(rùn)滑、吸附與脫附、強(qiáng)化采油等，都具有重要的工程意義。近十幾年來(lái)，隨著現(xiàn)代先進(jìn)制造技術(shù)和材料科學(xué)的發(fā)展，微流控技術(shù)得到迅速發(fā)展，微流控芯片成為操控和分析DNA等生物大分子的有效工具。這些應(yīng)用背景涉及的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題是受限高分子溶液的流動(dòng)遷移行為，然而，人們對(duì)這個(gè)基礎(chǔ)性關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題的了解還十分粗淺，亟需廣泛開展這方面的研究

2、。
　　高分子溶液是復(fù)雜流體，具有復(fù)雜的流動(dòng)性質(zhì)，當(dāng)受限于微通道中，粘性阻力、鏈熵彈性力、布朗隨機(jī)力、流體力學(xué)相互作用、排除體積效應(yīng)以及壁面的表面效應(yīng)等綜合作用使流動(dòng)性變得更加復(fù)雜。當(dāng)前，受限高分子溶液的流動(dòng)行為研究已逐漸得到開展，但研究工作還處于初期階段，還存在很多問(wèn)題待解決，如高分子溶液的流變本構(gòu)關(guān)系還沒(méi)有得到共識(shí)，高分子鏈在微通道內(nèi)的橫向遷移行為還存在爭(zhēng)議，關(guān)于半剛性高分子鏈在微通道內(nèi)遷移機(jī)理也尚未了解。
　　本文以介

3、觀尺度的耗散粒子動(dòng)力學(xué)數(shù)值模擬技術(shù)為主要研究手段，開發(fā)相關(guān)數(shù)值模擬程序，同時(shí)進(jìn)行相關(guān)理論分析與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，針對(duì)微通道內(nèi)高分子溶液流變特性，高分子鏈在微通道內(nèi)的橫向遷移行為，以及鏈剛性對(duì)高分子溶液在微通道內(nèi)流動(dòng)的影響等開展了研究工作。由于耗散粒子動(dòng)力學(xué)方法的固體壁面邊界條件對(duì)本文研究相當(dāng)重要，因此也對(duì)這方面的內(nèi)容進(jìn)行了深入的研究。論文的主要研究?jī)?nèi)容和成果如下:
　　(1)提出了耗散粒子動(dòng)力學(xué)的一種新的無(wú)滑移固體壁面邊界條件。詳細(xì)討論了

4、施加固體壁面邊界條件的方法，給出了實(shí)施正確壁面邊界條件的可行性方案，進(jìn)而構(gòu)建了一種新的無(wú)滑移的壁面邊界模型;利用新的壁面邊界條件模擬了微通道中簡(jiǎn)單流體的Poiseuille流動(dòng)，得到了微通道內(nèi)的速度分布及密度與溫度分布;結(jié)果表明三者的分布與理論解吻合的很好，壁面處流體的速度幾乎為0，且壁面附近的密度與溫度波動(dòng)非常小，實(shí)現(xiàn)了壁面的無(wú)滑移條件，消除了壁面附近的密度、溫度波動(dòng)，構(gòu)建的邊界條件可以應(yīng)用于本文的研究工作;新的邊界模型具有較強(qiáng)的穩(wěn)健

5、性，采用兩層或三層壁面粒子以及向前反彈反射或向后反彈反射都獲得了良好的結(jié)果，但壁面粒子密度是流體密度2倍以上時(shí)，壁面附近出現(xiàn)了較大的密度波動(dòng)。
　　(2)基于Navier-Stokes方程分別推導(dǎo)得到了牛頓流體和冪律流體在平行板間Poiseuille流動(dòng)的速度分布和剪切應(yīng)力分布。利用耗散粒子動(dòng)力學(xué)方法數(shù)值模擬了高分子溶液在微通道中的Poiseuille流動(dòng)，分析得到了流變本構(gòu)方程及其流變特性，基于Irving-Kirkwood方法

6、得到了微通道內(nèi)的剪切應(yīng)力分布，研究結(jié)果表明:高分子體積分?jǐn)?shù)φ=0時(shí)的簡(jiǎn)單流體在微通道內(nèi)速度分布呈標(biāo)準(zhǔn)的拋物線形，符合牛頓流體的特性，而當(dāng)含有高分子鏈時(shí)，溶液的整體流速降低，速度分布明顯偏離拋物線狀，呈現(xiàn)出非牛頓流體特性，可以用冪律流體來(lái)描述，高分子體積分?jǐn)?shù)分別為φ=0.029和φ=0.058時(shí)，對(duì)應(yīng)的冪律指數(shù)分別為n=0.85和n=0.78，即對(duì)應(yīng)的本構(gòu)方程分別為τ=(κγ)0.85和τ=(κγ)0.78，高分子濃度越大，非牛頓特性越明

7、顯，兩者的剪切應(yīng)力分布相似，與解析解-ρfz比較吻合。研究結(jié)果還顯示微通道中高分子溶液呈現(xiàn)剪切稀化的流變特性，在剪切作用下，高分子鏈沿流動(dòng)方向取向，減少了高分子鏈的運(yùn)動(dòng)阻力，表現(xiàn)為粘度下降，并且隨著剪應(yīng)變率增大，粘度降低的越多，表現(xiàn)出剪切稀化的效應(yīng)。
　　(3)針對(duì)目前關(guān)于高分子鏈在微通道剪切流中的橫向遷移行為還存在爭(zhēng)議的研究現(xiàn)狀，分別利用標(biāo)準(zhǔn)的和改進(jìn)的耗散粒子動(dòng)力學(xué)方法研究了微通道壓力流場(chǎng)中高分子鏈的橫向遷移行為，探討了通道寬度

8、、流場(chǎng)強(qiáng)度及高分子濃度對(duì)遷移的影響。研究結(jié)果表明:通過(guò)對(duì)比標(biāo)準(zhǔn)條件下和改進(jìn)條件下的遷移行為，發(fā)現(xiàn)了壁面與高分子鏈間流體力學(xué)相互作用是使高分子鏈遠(yuǎn)離壁面的原因，而布朗形式的擴(kuò)散率梯度是使高分子鏈遠(yuǎn)離通道中心的原因，兩種作用互相競(jìng)爭(zhēng)使高分子鏈質(zhì)心分布呈雙峰狀;改進(jìn)模型得到的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致，在受限程度較弱時(shí)（Lz/Rg=6.2），高分子鏈向著遠(yuǎn)離壁面的方向遷移，并隨著通道寬度的增大（Lz/Rg=8.2），壁面附近的排空層厚度變厚，高分子鏈

9、遠(yuǎn)離壁面的趨勢(shì)越強(qiáng)，同時(shí)隨著流場(chǎng)強(qiáng)度的增強(qiáng)，高分子鏈遠(yuǎn)離壁面的現(xiàn)象也越明顯，而在強(qiáng)受限時(shí)（Lz/Rg=3.4），高分子鏈有向壁面遷移的趨勢(shì);濃度會(huì)影響高分子鏈的遷移行為，隨著高分子濃度的增大，壁面與高分子鏈間的流體力學(xué)相互作用會(huì)逐漸被屏蔽。
　　(4)提出了高分子鏈在微通道內(nèi)的橫向遷移的理論機(jī)制，進(jìn)行了相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究。該機(jī)制基于Stokes定律，利用Oseen張量描述高分子鏈珠子之間的流體力學(xué)相互作用，理論機(jī)制表明壁面的存在破壞了對(duì)

10、稱的流體力學(xué)相互作用，很好地解釋了高分子鏈在壁面附近時(shí)和強(qiáng)受限時(shí)的橫向遷移現(xiàn)象;利用熒光顯微技術(shù)和高速攝影儀實(shí)驗(yàn)研究了長(zhǎng)鏈λ-DNA分子在壁面附近遷移現(xiàn)象，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論分析及數(shù)值模擬得到的結(jié)果一致，驗(yàn)證了理論和模擬結(jié)果的正確性。
　　(5)針對(duì)目前對(duì)半剛性高分子鏈在微通道內(nèi)遷移機(jī)理尚不清楚，基于蠕蟲狀鏈模型，探討了鏈剛性對(duì)高分子溶液在微通道內(nèi)流動(dòng)的影響。首次分析了鏈剛性對(duì)通道內(nèi)速度場(chǎng)的影響，鏈剛性越強(qiáng)，溶液的流動(dòng)阻力越大，通道內(nèi)